广州大学王欢&电子科技大学黄明 Angew：铁单原子和Fe3C簇协同催化剂促进氧还原反应中氧吸附动力学

催化进展 · 公众号 · · 2025-03-18 15:50

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第一作者： Chunlian Liu 、 Ruizhe Yang

通讯作者：王欢、黄明

通讯单位：广州大学、电子科技大学

研究背景和内容

为氧还原反应（ ORR ）设计基于过渡金属基电催化剂的经济高效催化剂对于金属 - 空气电池等能量转换装置至关重要，但也具有挑战性。

在这项工作中，作者提出了一种成本有效的策略来制备由单原子 Fe 位点和 Fe ₃ C 簇封装在氮掺杂碳层（ FeSA-Fe ₃ C/NC ）组成的催化剂。

研究要点

要点 1. FeSA-Fe ₃ C/NC 电催化剂在碱性电解质中表现出出色的 ORR 性能，具有高半波电位（ E _1/2 = 0.902 V ）、 4e ^- ORR 选择性和强大的甲醇耐受性。用 FeSA-Fe ₃ C/NC 构建的锌电池在储能应用中表现出了良好的潜力，其最大功率密度为 151.3 mW cm ^-2 ，循环耐久性优于商用 Pt/C 催化剂。

要点 2 . 原位光谱电化学表征和理论计算验证了 Fe ₃ C 簇破坏了 Fe-N ₄ 的对称电子结构，优化了 Fe 中心的三维轨道，从而加速了 *OOH 中 O-O 键的裂解，从而提高了 ORR 活性。优异的 ORR 催化性能归功于相对较大的比表面积和活性位点的最佳排列，包括原子分散的 Fe-N 位点和协同的 Fe ₃ C 簇。

图 1 ： (a) FeSA-Fe ₃ C/NC 的制备示意图。 (b) FeSA-Fe ₃ C/NC 的像差校正透射电镜（ AC-TEM ）图像（比尺： 2 nm ）。 (c) FeSA-Fe ₃ C/NC HRTEM 图像（比尺： 5 nm ）。放大后的视图显示了 (c) 中选择的两个区域经过 FFT 和 FFT 逆变换后的图像。 (d) FeSA-Fe ₃ C/NC 催化剂 HADDF-STEM 图像及相应的 EDS 图谱（比尺： 20 nm ）。

图 3 ：（ a, b ） FeSA-Fe ₃ C/NC 、 Pt/C 、 FeSA 和 NC 催化剂的线性扫描伏安（ LSV ）曲线和相应的 Tafel 图。 (c) CV 峰的 E _onset 、 E _1/2 、 Tafel 斜率、 j _k 和电位的比较。 (d) 与电位相关的电子转移数和过氧化物产率。 (e) FeSAFe ₃ C/NC 、 Pt/C 、 FeSA 和 NC 催化剂的 I-t 时温曲线。 (f) 0.1 mol L ^-1 KOH 溶液中甲醇耐受性试验。 (g) FeSA-Fe ₃ C/NC 、 Pt/C 、 FeSA 和 NC 催化剂电容电流随扫描速率的线性拟合。 (h) FeSA-Fe ₃ C/NC 催化剂与其他已报道的催化剂在碱性溶液中的 E _1/2 和 E _onset 的比较。 (i) 制备的催化剂在 0.8 V 和 0.85 V 时的质量活性。

参考文献： Chunlian Liu, Ruizhe Yang, Jiacheng Wang . et al. Synergistic Catalysts with Fe Single Atoms and Fe3C Clusters for Accelerated Oxygen Adsorption Kinetics in Oxygen Reduction Reaction . Angew . (202 5 ).

文献链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501266

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