1. InSe晶体的合成
原料:使用金属级纯度的铟(In)和硒(Se)粉末,摩尔比为1:1。
合成过程:
将In和Se粉末在真空(3×10⁻³ Pa)条件下密封于石英安瓿中。
将密封好的石英安瓿水平放置在管式炉中,缓慢加热至850°C,并在此温度下保持72小时。
通过缓慢冷却至室温,获得高质量的InSe单晶。
2. InSe单层墨水的制备
电化学分子插层与剥离:
电解质溶液:将四烷基氢氧化铵(THAB)溶解在乙腈(ACN)中,浓度为0.01 M。
电化学插层:以新鲜解理的InSe晶体为阴极,石墨棒为阳极,银离子电极为参考电极,施加-3.2 V电压,反应时间为2小时。
剥离过程:将插层后的InSe晶体转移到二甲基甲酰胺(DMF)中,通过超声处理(5分钟)实现剥离。
操作环境:所有操作均在充满氮气的手套箱中进行,氧气和水分含量低于1 ppm。
溶剂处理:乙腈和DMF溶剂在使用前用氮气脱气,并用分子筛干燥以去除溶解氧和残留水分。
单层纯化:
剥离后的InSe单层溶液通过离心(1697g,5分钟)去除大块杂质。
再次离心(12838g,10分钟)收集单层纳米片,并将其重新分散在DMF中,制成最终的墨水溶液。
3. 基底处理
硅基底处理:
使用CH₃OH/HCl溶液(体积比1:1)处理SiO₂/Si基底30分钟,使其表面亲水。
在基底表面通过气相沉积法生长(3-氨基丙基)三乙氧基硅烷(APTES)自组装单分子层(SAM),生长时间为30分钟。
在手套箱中将处理后的基底在120°C下烘烤30分钟,以去除多余的硅烷分子。
4. InSe薄膜的组装
薄膜制备:
在手套箱中,将InSe墨水溶液通过离心(1071g,5分钟)去除沉淀物,调整最终浓度。
使用紫外-可见光光谱仪监测墨水溶液的浓度,典型吸收值为2.20(波长340 nm)。
通过旋涂法将InSe墨水溶液沉积在预处理的SiO₂/Si基底上,旋涂参数为:第一圈2000 rpm,20秒;后续圈2500 rpm,20秒。
每次旋涂后,将薄膜在100°C下烘烤3分钟,重复6次旋涂以获得用于器件制备的薄膜。
配体交换:
将制备好的薄膜浸入不同的配体交换溶液中(如四甲基铵六氟磷酸盐[TMAPF6]、十六烷基三甲基溴化铵[CTAB]等),室温下反应2小时。
用干净的溶剂冲洗薄膜10-30秒,然后在手套箱中吹干。
5. 薄膜的热处理
将经过配体交换或未经过配体交换的InSe薄膜在氮气手套箱中加热至300°C,保持2小时,以去除有机分子并转化为纯InSe薄膜。
6. 器件制备
薄膜晶体管(TFT)制备:
在200 nm厚的SiO₂/Si基底上沉积InSe薄膜。
使用热蒸发法通过金属掩模沉积源极和漏极电极(Cr/Au,20/50 nm)。
在器件封装时,使用原子层沉积(ALD)在晶体管顶部沉积10 nm厚的Al₂O₃保护层。
逻辑门器件制备:
使用光刻法在InSe薄膜上制备局部底栅(Cr/Au,10/30 nm)。
在200°C下通过ALD生长30 nm厚的Al₂O₃介电层。
使用光刻和干法刻蚀(氩等离子体刻蚀)对InSe薄膜进行图案化。
最后,通过光刻、氧化层刻蚀和金属化(Cr/Au,20/50 nm)完成电极互连。