结果
一：渗滤液中抗生素、ARGs和
intl1
的分布
对中国不同地区14个具有代表性的MSW焚烧厂的渗滤液分析表明，渗滤液中抗生素的总浓度差异很大，从4406.1到14930.6ng/L不等，来自9家工厂的渗滤液中的磺胺类药物（SAs）浓度最低，范围为257.5至4971.1 ng/L，它们的低浓度与它们在MSW中的低发生率一致。在8个SAs中，所有渗滤液均未检测到STZ和SMR，SPD和SMX的检出率分别为64.3%和57.1%。太原和洛阳渗滤液中SMX含量较高，分别为3085.0和1401.5 ng/L。SQ和SPD的检测浓度较低（<150 ng/L），SPD较少直接用于抗感染治疗，这可能解释了低检出率。大环内酯类（MLs）和喹诺酮类（FQ）是主要的残留抗生素，其中成都检测到最高浓度的MLs，为6982 ng/L；金华、上海奉贤和上海松江是检测到的ML浓度最低的三个地区（<2100 ng/L）（图1a）。如图1b所示，残余污泥中共检测到13种目标抗生素，在渗滤液中检测到的大部分抗生素在污泥中也类似，抗生素总浓度在44.1-320.5 ng/g之间。南京和洛阳分别是污泥中抗生素浓度最高和最低的。残留污泥中的总抗生素浓度与新鲜渗滤液中的抗生素浓度无关（p>0.05）。由于理化性质的差异，污泥中不同种类抗生素的浓度差异很大。FQs是污泥中主要的残留抗生素，占抗生素总浓度的71.9%
-
97.2%，其中OFX是浓度最高的抗生素（16.7
-
234.8 ng/g）。此外，NFX的检测浓度相对较高（>10 ng/g）。SAs和MLs分别占污泥中抗生素总浓度的1.0%
-
18.1%和0.3%
-
13.0%。
定量14种渗滤液中ARGs和
intl1
的丰度，并检测所有目标ARGs（图1d）。渗滤液中总ARGs和
intl1
的绝对丰度范围为1.3×107-4.0×108 copies/mL和4.7×104-5.5×106 copies/mL。
ermB
的绝对丰度最高，范围为91.1%-99。
sul1
和
sul2
的分布呈显著正相关，相关系数为0.778（p<0.01）。
intl1
的分布与
qnrS
、
sul1
和
sul2
的分布呈显著正相关，相关系数分别为0.887（p<0.01）、0.705（p<0.01）和0.912（p<0.01），表明MGEs对ARGs的迁移扩散有显著影响。既往研究发现，新鲜固体废物中的基因污染水平较高，具有更高的耐药性风险以及更强的抗性传播能力，渗滤液中存在的高浓度ARGs可能是MSW中的ARGs迁移而来的，MSW含有丰富的营养物质，可以为微生物生长提供有利条件，有利于耐药细菌的生长和繁殖。
图1.(a)渗滤液中抗生素浓度的分布。(b)残留污泥中抗生素浓度的分布。(c)三种抗生素浓度的地理分布。(d)ARGs和
intl
的绝对丰度。(e)渗滤液中微生物群落的分布（门水平）。
结果
二：渗滤液处理系统减少抗生素含量
为了分析典型的“AD-A/O-A/O-UF-NF”渗滤液处理系统的抗生素去除特性，确定了城市固体废物焚烧厂渗滤液处理系统中目标抗生素的浓度（图2）。抗生素在14个MSW焚烧厂的渗滤液处理系统中表现出相似的降解特性，这可能归因于类似的处理过程。在二级A/O流出物中，抗生素总浓度的去除率为79.0%
-
95.2%，可见抗生素主要在“AD-A/O-A/O”生化单元中去除，UF和NF的减少效果不显著。渗滤液处理系统在减少靶向抗生素方面效果显著，NF流出物中的抗生素总浓度为 269.6-2447.1 ng/L。其中，习安、威海、长春、太原、亳州、金华处理系统对抗生素的去除总量大于90%。在抗生素类别方面，处理系统分别去除了84.8%-98.3%、38.1%-92.6% 和99.8%-99.99%的SAs、FQs和MLs，其中ML去除最好，FQs去除最差。上海松江、南京、漳州和成都处理系统去除了不到60%的FQ。在污水中检测到OFX的浓度最高，检测浓度范围为115.0至1465.0 ng/L。
图2.
渗滤液处理装置中抗生素浓度的分布。
结果三：
影响抗生素和ARGs空间分布的因素
东南沿海地区抗生素浓度相对较低，中西部地区相对较高。PCA分析（图3a）显示，东部地区的样本紧密聚集，表明东部地区渗滤液中抗生素的分布高度相似，而不同地区之间存在显著差异。渗滤液中抗生素的分布存在一些地理区域差异，造成这种变化的原因多种多样。焚烧厂本身的各种特性，如MSW成分、MSW焚烧量、渗滤液处理量和环境因素，可能会影响渗滤液中抗生素的含量。抗生素浓度还与气候、人类活动、区域经济发展水平有关。相关性分析（图3b）显示抗生素总浓度与采集样本当月的平均低温之间存在显著的负相关（p<0.05）。这可能是由于抗生素降解细菌在较高温度下会增强MSW中抗生素的降解，导致进入渗滤液的抗生素浓度较低。人均GPD与SDZ、RTM、SAs和抗生素总量呈显著负相关，表明经济水平是影响抗生素地理分布的重要因素。
图3.抗生素与ARGs空间分布及影响因素的相关性分析 (a)不同城市渗滤液中抗生素分布的PCA分析。(b)抗生素分布与气候和人为因素的相关性分析。(c)不同城市渗滤液中ARGs分布PCA分析。(d)ARGs分布与气候和人类活动的相关性分析。
结果四
：渗滤液的理化性质、抗生素、ARGs和微生物群落之间的相关性分析
Spearman相关性分析以研究物理化学性质、重金属、抗生素和ARGs之间的关系（图4a）。RTM和COD、总抗生素浓度和TOC分别呈正相关（p<0.05）。pH值与SMT呈正相关。pH值会影响抗生素的吸附、解吸和迁移。由于pKa值不同，许多抗生素在渗滤液中以两性离子的形式存在，pH值可以通过影响抗生素的吸附机制来改变抗生素的分布。此外，pH值可能会影响抗生素降解微生物的生长和ARGs的富集，从而影响抗生素的去除。SQ和Mn、SMX和Mo、CLR和Cd之间分别呈显著正相关（p<0.05）。抗生素总浓度与总重金属浓度呈显著正相关，MLs与Cd、Co、Mn、Ni、Sb和总重金属呈显著正相关。重金属可以选择并加速微生物的进化，进而影响抗生素在环境中的分布。图4b显示了微生物群落与抗生素、ARG 和渗滤液的物理化学性质之间的相关性。微生物群落与水质参数、抗生素和ARG的相关性表明，COD和TOC与
Bacteroidota
、
Spirochaetota
和
Cloacimonadota
呈负相关。
Patescibaterteria
、
Actinobateriota
、
Chloroflexi
和
Proteobacteria
与各种抗生素呈显著正相关。在丰度排名前50的属中，26个属与渗滤液理化性质相关，32个属与重金属相关。36个属与抗生素相关。渗滤液中的微生物群落结构在很大程度上与水质参数相关。此外，抗生素残留可以作为选择压力来影响和改变细菌群落的结构。
图4.(a)基于抗生素、ARGs、MGE、重金属和理化性质的网络分析。(b)微生物群落与属水平的物理化学指标、抗生素和ARG的相关性。(c)微生物群落与门水平理化指标、抗生素和ARGs的相关性。
结果五：
渗滤液处理系统中抗生素的质量平衡评估
基于水相和污泥相中抗生素浓度的质量平衡评估是一种确定抗生素去除的方法，有助于更好地了解渗滤液处理系统中抗生素去除的命运和途径。在14个渗滤液处理厂中，生物降解去除的抗生素总质量的百分比在62.0%到90.9%之间，其中11个处理厂通过生物降解去除了>75%（图5）。亳州和南京处理厂的生物降解去除率分别最高和最低。污泥吸附对总抗生素的质量去除率在1.0%至11.7%之间。污泥吸附中抗生素的百分比分为FQs>SAs>MLs。对于SAs和MLs，生物转化和降解是主要的去除机制，污泥吸附可以忽略不计，而对于FQs，污泥吸附和生物降解都对其去除做出了显著贡献。在渗滤液处理系统中，抗生素去除受物理化学性质的影响，例如解离常数、溶解度、分配系数和疏水性。抗生素通常在单个分子中含有多种离子官能团和酸解离常数，导致其物理化学和生物学性质发生变化。
图
5.
渗滤液处理系统中抗生素的质量平衡评估。
