第一作者：丁金钰，何东坡，杜佩津
通讯作者：焦星辰教授，陈庆霞副教授
通讯单位：江南大学
论文DOI：10.1021/acsami.4c07664
塑料因其重量轻、成本低、耐用以及对多种化学品的适用性而被广泛应用于各个领域。从1950年到2015年，全球塑料产量从200万公吨飙升至3.8亿公吨，预计到2050年将超过5亿公吨。这些数量巨大的废物对公众健康和自然生态系统构成了严重威胁。在此，江南大学焦星辰教授、陈庆霞副教授在《
ACS Appl. Mater. Interfaces
》上发表重要综述。迄今为止，已开发出多种废塑料再处理技术，如填埋、焚烧、机械回收、化学升级和热化学转化。在这些策略中，光催化通常在环境压力和温度下提供更温和的反应条件，利用阳光或低能耗的人工光源作为能源。这一特性使光催化成为塑料废物转化更环保、更经济的选择。
与传统的光催化如分解水和还原CO
2
类似，塑料光转化也包含三个步骤。第一步涉及半导体催化剂吸收能量大于其带隙的光子，产生受激电子和空穴。然后，这些电子和空穴独立地迁移到半导体表面。随后，光激发的电子和空穴参与表面氧化还原反应。也就是说，这三个步骤的优化对于提高塑料光转换的性能至关重要。因此，设计和调控催化剂加速载流子分离对提高太阳能塑料转化性能具有重要意义。
受电荷分离光催化剂设计的启发，本文在此创新性地提出了为塑料光转化选择合适催化剂的最新策略和方法。详细地说，本文综述了用于实现废塑料光转化的宽带隙半导体。然后，概述了提高载流子分离效率的各种策略：缺陷工程、掺杂工程、异质结工程和构建复合物。最后，对未来的研究方向进行了展望。这一观点旨在增强读者对塑料光转化最新进展的理解，同时为设计和制造高性能光催化剂提供实用指南。
塑料因其重量轻、成本低、耐用以及对多种化学品的适用性而被广泛应用于各个领域。从1950年到2015年，全球塑料产量从200万公吨飙升至3.8亿公吨，预计到2050年将超过5亿公吨。这些数量巨大的废物对公众健康和自然生态系统构成了严重威胁。在此，江南大学焦星辰教授、陈庆霞副教授在《
ACS Appl. Mater. Interfaces
》上发表重要综述。迄今为止，已开发出多种废塑料再处理技术，如填埋、焚烧、机械回收、化学升级和热化学转化。在这些策略中，光催化通常在环境压力和温度下提供更温和的反应条件，利用阳光或低能耗的人工光源作为能源。这一特性使光催化成为塑料废物转化更环保、更经济的选择。
1. 本文主要关注塑料光转化选择合适催化剂的最新策略和方法。
2. 本文综述了用于实现废塑料光转化的宽带隙半导体。然后，概述了提高载流子分离效率的各种策略：缺陷工程、掺杂工程、异质结工程和构建复合物。最后，对未来的研究方向进行了展望。
与传统的光催化如分解水和还原CO
2
类似，塑料光转化也包含三个步骤。第一步涉及半导体催化剂吸收能量大于其带隙的光子，产生受激电子和空穴。然后，这些电子和空穴独立地迁移到半导体表面(步骤2)。随后，光激发的电子和空穴参与表面氧化还原反应(步骤3)。也就是说，这三个步骤的优化对于提高塑料光转换的性能至关重要
。因此，
设计和调控催化剂加速载流子分离对提高太阳能塑料转化性能具有重要意义。
图2. 在太阳能驱动的塑料转化为燃料的过程中促进载体动力学的催化剂设计策略。
受电荷分离光催化剂设计的启发，我们在此创新性地提出了为塑料光转化选择合适催化剂的最新策略和方法。详细地说，我们综述了用于实现废塑料光电转换的宽带隙半导体。然后，概述了提高载流子分离效率的缺陷工程、掺杂工程、异质结工程和构建复合物。最后，对未来的研究方向进行了展望。这一观点旨在增强读者对塑料光电转换最新进展的理解，同时为设计和制造高性能光催化剂提供实用指南。
图3.
(a) Nb
2
O
5
催化剂的带边位置以及CO
2
、H
2
O、H
2
O
2
和O
2
氧化还原对的电势。(b) 提出的两步C-C键断裂和偶联的机理。
我们组在研究光转化过程时采用了地球上丰富且高度稳定的材料，如Nb
2
O
5
，因为Nb
2
O
5
的价带最大值为+2.5 V(相对于NHE)，导带最小值位于0.9 V(相对于pH 7.36的NHE)。在模拟的自然环境条件下，制备的Nb
2
O
5
纳米片完成了两步塑料到燃料的转化(图3a-b)。通过一系列的光诱导C-C裂解和偶联途径，在不使用任何牺牲剂的情况下，三种真实世界的塑料废物可以通过光催化转化为CH
3
COOH。
图4. (a)缺陷工程，(b)掺杂工程，(c)异质结工程和(d)复合结构的原理示意图。
虽然传统的宽带隙半导体具有廉价、无毒和光稳定性的固有优势，但它们通常具有可见光利用率低和电荷复合速率快等缺点。由于它们的带隙较大，载流子的迁移距离过长，这将限制光催化性能。鉴于此，一些策略，例如缺陷工程和掺杂工程，可以用来缩短载流子迁移的距离。这是因为新产生的缺陷能级或中间能级可以捕获电子，从而提高载流子分离效率。此外，由于两种半导体材料的价带和导带位置不同，还可以通过异质结工程或构建复合来实现载流子的空间分离。因此，我们应该探索不同的策略来提高光生电荷转移和分离效率。
图5.
未来增强载流子动力学的潜在策略。
图6.
塑料光转换的未来研究方向。
受电荷分离光催化剂设计的启发，本文在此创新性地提出了为塑料光转化选择合适催化剂的最新策略和方法。详细地说，本文综述了用于实现废塑料光转化的宽带隙半导体。然后，概述了提高载流子分离效率的各种策略：缺陷工程、掺杂工程、异质结工程和构建复合物。最后，对未来的研究方向进行了展望。这一观点旨在增强读者对塑料光转化最新进展的理解，同时为设计和制造高性能光催化剂提供实用指南。
焦星辰
，江南大学教授。长期从事低维高效催化剂的设计、制备和表征以及光/电催化二氧化碳和废弃塑料转化等研究工作，致力于探讨揭示宏观催化性能与微观结构之间的构效关系。目前共发表学术论文40余篇，总被引4000余次，包括Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Natl. Sci. Rev.等国内外高水平期刊，独立编写英文专著1部。主持科技部国家重点研发计划子课题、国家自然科学基金面上项目、中国博士后科学基金特别资助（站前）、中国博士后基金面上项目、中国科学院特别研究助理资助项目和安徽省自然科学基金等多种省部级基金。获得中国科学院优秀博士学位论文、中国科学院院长优秀奖、博士研究生国家奖学金、硕士研究生国家奖学金、安徽省优秀毕业生等重要奖项。
陈庆霞
，江南大学副教授。2020年中国博士后创新人才支持项目获得者。长期从事低维纳米材料的精准合成、可控组装及有序组装体的电催化性能调控研究。在Acc. Chem. Res.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Trends Chem.、Inorg. Chem.等国际学术期刊发表多篇学术论文。持科技部国家重点研发计划子课题、国家自然科学基金青年项目、中国博士后基金面上项目，曾获中国科学院特别助理资助计划、中国科学技术大学墨子津贴（一等）资助等。
课题组主页
https://ldsm.jiangnan.edu.cn/
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