上海技术物理研究所Nat. Commun.：通过弱局域化增强的反铁磁半金属太赫兹光电探测器

光电探测器在现代通信和传感系统中发挥着关键作用，这些系统已在日常生活中变得无处不在。对太赫兹（THz）波（频率范围大致在0.1-10 THz之间）的关注日益增长，推动了突破性光电检测系统的发展，其应用范围广泛，包括生物检测、遥感、高速通信等。虽然这一特定光子能量范围已有商业化技术，但它们存在明显缺陷，如需要低温操作、制造成本高且难以集成。这些关键需求在过去十年推动了材料科学和光电子领域的跨学科研究热潮，包括对各种物理机制和多样材料系统的研究。其中，二维材料因其优异的光电特性、与柔性电子的兼容性以及易于与其他材料杂化等特点，在灵敏度、光学响应速度、阵列尺寸和动态范围等方面取得了突破性进展。因此，利用二维材料的独特性质和各种光致效应为器件实现提供了有效策略。在这方面，已提出多种室温检测技术，使用了如Dirac半金属石墨烯、Weyl半金属NbIrTe ₄ 等材料。这些材料由于其在狄拉克点附近具有线性色散、拓扑保护的能带，可提供超高电子迁移率和太赫兹波段的高分辨成像能力。

另一方面，由铁 磁-反铁 磁异质结、重金属氧化物或锰基绝缘体晶体组成的各种反铁磁功能器件，能够实现超快自旋交换动力学的相干操控。与铁磁性材料相比，这些器件在无场太赫兹发射和通过反自旋 霍尔效应实现自旋-电荷 转换方面表现出色。这种 自旋-电 荷互转使反铁磁体成为产生、检测和调制相干太赫兹信号的理想选择。尽管有报道表明反铁磁系统可作为自旋电子器件中的辅助钉扎层或用于磁信息存储，但其作为直接被低能太赫兹光子操控的光敏材料的应用仍未被充分探索。

在NbTe ₂ 中掺杂Fe元素会产生层内铁磁性和层间反铁磁性（A型）反铁磁性，形成具有可忽略带隙的NbFeTe ₂ (NFT)。NFT中特殊的磁矩和电子自旋相互作用导致Anderson局域化，限制了载流子在晶格间的自由传输。同时，跳跃机制为载流子通过热激活或量子激活克服原子薄半金属层中局域态势垒提供了灵活平台。值得注意的是，与通过缺陷或光刻人为引入的局域态不同，NFT中源于反铁磁磁矩与电子自旋相互作用的本征局域化为研究载流子在局域态间通过太赫兹检测的非平衡跳跃行为提供了更直接的方法。

【成果介绍】

鉴于此， 上海技术物理研究所的王林，王芳和苏州纳米技术与纳米仿生研究所的张凯研究员合作发表了题为“Antiferromagnetic semimetal terahertz photodetectors enhanced through weak localization”的文章在Nature Communications期刊上。 该工作介绍了一种面向多样化应用场景的太赫兹探测器策略，该策略利用了通过化学气相传输（CVT）方法合成的NFT单晶中观察到的跳跃机制。将理论计算与角分辨光电子能谱（ARPES）结果相结合，揭示了NFT中载流子局域化现象，这种局域化源于反铁磁磁矩与自旋的相互作用。论文还建立了描述这种局域化的物理模型，通 过σ- T曲线拟合得到77-200 K范围内的载流子跳跃行为，该行为决定了响应度随温度降低而非线性增加的特征。此外，通过不对称太赫兹辐射耦合引起的 Seebeck 电势差来减弱局域态对载流子的限制，在自供电状态下实现了室温响应度从0.8 V/W提升至2.1 V/W。NFT/石墨烯异质结中的内建电场进一步优化了自供电性能，在225 K附近实现了约1.4 kV/W的峰值响应度，噪声等效功率（NEP）小于20 pW Hz ^-1/2 ，响应时间约为0.9 μ s。这些结果为开发具有优异灵敏度和速度的光电检测机制铺平了道路，为二维反铁磁材料的实际应用探索和目标应用所需的微观关联机制开辟了新途径。

【图文导读】

图 1. 反铁磁性引起的无序和相关局部传输的示意图。a. NbFeTe ₂ (NFT) 的原子排列。b. NFT 内的磁矩分布。c. 由于相邻反铁磁（AFM）相的自旋晶格之间电子的自旋方向不同，在载流子传输过程中更容易发生磁矩翻转现象。d. 这导致由磁矩无序引起的磁畴的局部形成，e. 进而使载流子传输局部化。f. 由于磁畴导致的载流子局部化的物理模型示意图。g. 辐射诱导的电导变化和h. 与Seebeck电位差相关的自供电光电流 ∇ V ( x ) 在非对称条件下诱导的热激活传输。

图 2. NbFeTe ₂ 中存在局部态和跳跃传输的证据。角度分辨光发射光谱（ARPES）结果，包括a. 光发射强度，b. 曲率，和c. 沿 X-Γ-X 方向的能量分布曲线（EDC）。d. 能带计算的结果与ARPES数据非常吻合。e 投影态密度（PDOS）结果接近费米能级。f 电阻在300 K附近几乎没有变化。g. ln σ 与T ^1/3 之间的线性关系，以及ln σ 与1/T之间的线性关系。h. 电荷密度差（CDD）的计算揭示了电子从Nb到Fe和Te原子的转移。

图 3. 存在跳跃和辐射效应的证据。a. 基于NFT的THz探测器与蝴蝶结天线集成的概念图。b. 可在THz辐射下在可变范围跳跃（VRH）和最近邻跳跃（NNH）之间切换的载流子跳跃的物理模型。c. 蝴蝶天线辅助下的辐射响应装置光谱响应。d. 由于辐射加热引起的电导变化。e. 在0.11 THz下开启/关闭调制THz辐射后，在不同温度下得出的电阻变化。f. 插图显示了在不同温度下提取的具有3 dB电带宽的响应。g. 在不同温度下的光电流脉冲响应表现出在跳跃传输状态下改进的信噪比。h. 不同偏置电压下的响应度与温度的关系以及THz场诱导热激活传输的验证（i）。

图 4. 室温下非对称结构NbFeTe ₂ 基光电探测器的光学响应。a. 重新排序器件的设计亚波长结构。b. 模拟的THz场分布。c. 通道中局部THz场的不均匀分布产生电位差。d. 跨不同频带的光电流。e. 示波器捕获的不同频率下的光学响应波形。f. 零偏置波形显示响应时间为7.7 μs，恢复时间为13.7 μ s。g. 偏置电压相关的响应度，在不同频率下呈现线性增长。h. 对称蝴蝶结装置和非对称开口环装置响应度的比较。i. 扫描太赫兹成像结果清晰地揭示了0.29 THz下金属指状物的轮廓。

图 5. NFT/石墨烯异质结器件的光响应。a. 制备异质结器件的工艺流程。b. 随着温度降低，总电阻主要由石墨烯部分、界面结电阻和NFT部分组成，当界面势垒降低以进行热激活传输时，总电阻在220 K时达到最小值。c. 在不同温度下测量的异质结的THz光响应，相应的脉冲响应显示在 (d) 中。e. 异质结器件在自供电模式下的响应速度。f. 温度依赖性响应度在偏置下表现出跳跃增强行为。g. 异质结的噪声等效功率（NEP）可低至 20 pW Hz ^-1/2 。h. 成像结果验证了异质结优异的信噪比。

【总结展望】

总之，本研究强调了二维反铁磁材料中的局域化特征，揭示了电荷激发载流子跳跃的本征特性，这种特性可在低温太赫兹检测中有效利用，超越了自旋自由度的范畴。特别展示了反铁磁半金属NFT中与局域化相关的平带特征，这得到了理论计算和ARPES结果的支持。在该系统中，由反铁磁磁矩与电子自旋相互作用驱动的局域化使载流子能够在77-200 K温度范围内通过NNH或VRH机制在局域态之间跳跃，导致太赫兹响应度随温度降低而非线性增加。在室温下，通过非对称结构引入Seebeck电势差可以减弱局域态对载流子的限制，在100 mV偏置下使器件响应度提高近三个数量级。此外，NFT/石墨烯异质结的内建电场被用于增强自供电运行，在225 K附近实现了220 V/W的峰值响应度，噪声等效功率（NEP）小于20 pW Hz ^-1/2 ，响应时间约为0.9微秒。这些发现为太赫兹科学技术领域的目标应用提供了直接途径。

【文献信息】

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