李爽/程冲JACS：质子泵启发Ir/HfO2@C实现全pH高效HER！

催化计 · 公众号 · · 2024-08-31 19:45

正文

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通过设计催化剂表面的氢溢流路线能够改善 HER 反应的动力学，但是人们对于催化剂表面氢溢流的驱动力和机理并不清楚。

有鉴于此， 四川大学程冲教授、李爽研究员等 报道受到 Mn ₄ CaO ₅ 的 Mn-O-Ca 位点和氢酶的 Fe-Fe 位点的启发，构筑了 HfO ₂ 和 Ir 耦合的催化剂 Ir/HfO ₂ @C ，这种催化剂具有 HfO ₂ 向界面的碱性可逆氢溢流（ alkaline hydrogen reverse spillover ），并且含有 Ir 向界面的酸性氢溢流（ acid hydrogen spillover ）。

本文要点

要点1. 由于 Ir/HfO ₂ @C 催化剂受到 pH 调控的双方向氢溢流路线，因此在酸性 / 碱性电解液的过电势区别较小， Ir/HfO ₂ @C 催化剂实现了优异的质量活性和 TOF ，比 Ir/C 高 20.6 倍。

要点2. Ir/HfO ₂ @C 在电解海水和碱性海水分别在 146 mV 和 39 mV 达到 10 mA cm ^-2 ，而且在 1.0 A cm ^-2 电流密度和 2.22 V 实现了优异的稳定性。

这种生物启发的催化剂策略为设计高效率且 pH 广泛的电催化 HER 催化剂。

Wenjie Shao, Zhenyu Xing, Xiaohui Xu, Daoping Ye, Rui Yan, Tian Ma, Yi Wang, Zhiyuan Zeng, Bo Yin, Chong Cheng*, and Shuang Li*, Bioinspired Proton Pump on Ferroelectric HfO ₂ -Coupled Ir Catalysts with Bidirectional Hydrogen Spillover for pH-Universal and Superior Hydrogen Production, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08100

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08100

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