本文介绍了铁电性In2Se3纳米线中电场、电流、压电应力等多模态耦合驱动的长程固态非晶化过程。该过程由复杂相互作用促成,为设计新材料和器件提供了潜在价值。此外,文章还涉及β″-In2Se3纳米线的合成和表征,以及相关文献信息。
学界长期以来对材料中从有序相到非晶相的形成机制存在困惑。传统上,非晶化过程涉及液态熔体的快速冷却。然而,也发现了不经过熔融-淬火过程的直接晶体-非晶转变。本文聚焦于宾夕法尼亚大学Ritesh Agarwal和印度科学学院Pavan Nukala课题组在Nature期刊上发表的题为“Electrically driven long-range solid-state amorphization in ferroic In 2 Se 3 ”的工作。该研究探索了In 2 Se 3 纳米线新的铁电β″相中电场、电流与结构有序之间的不寻常耦合,并说明了如何通过多模态耦合产生的一种本质上不同的有序-无序转变背后的机制。
文章提供了关于β″-In 2 Se 3 纳米线的合成表征、非晶化过程、STEM分析以及文献信息的详细图解。
文章总结了铁电性β″-In 2 Se 3 纳米线中长程固态非晶化过程的发现,并指出这个过程是由电场、电流、压电应力等复杂相互作用促成的。该研究表明,对其他半导体铁电材料进行类似研究可以揭示其他亚稳相变,对设计新材料和器件具有潜在价值。
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【研究背景】
长期以来,材料中从有序相到非晶相和其他无序相的形成机制一直令学界困惑。传统上,非晶化过程涉及液态熔体的快速冷却,绕过热力学有利的结晶过程。然而,人们也发现了不经过
熔融-淬火过程的直接晶体-非晶
转变。固态非晶化(SSA)的途径包括离子辐照、高压处理和严重塑性变形。SSA通过向晶体中添加缺陷来进行,从而创造一个亚稳态晶相。当无序度达到阈值时,晶相变得不稳定并崩溃成非晶相。虽然有一些使用机械驱动过程的非晶化案例,但电驱动SSA相对罕见,在新材料中发现它们的途径将有助于设计节能器件。
在单晶
锗-锑-碲
(Ge-Sb-Te)相变存储合金纳米线中报道了电驱动SSA,其中独特的键合层次、结构畸变和大量的Ge空位之间的相互作用导致了缺陷介导的非晶化。在晶态GeTe中观察到极性有序。然而,来自Ge空位的简并掺杂使系统呈金属性,这排除了极性畴与外电场的直接耦合。因此,在Ge-Sb-Te中,载流子与缺陷和极性畴的相互作用被用来构建低功耗SSA途径。传统铁电体是电绝缘体,这使得序参量可以与电场耦合而不是与载流子耦合。利用铁电系统中的场控制挫折和无序来设计低能SSA是一个未开发的领域,因此需要找到具有适当铁电性质和电导率平衡的材料,以实现与电场和电流的多模式耦合。
【成果介绍】
鉴于此,宾夕法尼亚大学Ritesh Agarwal和印度科学学院Pavan Nukala课题组发表了题为“Electrically driven long-range solid-state amorphization in ferroic In
2
Se
3
”的工作在Nature期刊上。该研究探索了In
2
Se
3
纳米线新的铁电β″相中电场、电流、随之产生的应力和结构有序之间的不寻常耦合,并说明它如何导致非常规的
晶体-非晶
转变。研究表明,电场和电流创造了层间滑移诱导的缺陷和耦合的面内极化旋转,最终导致一个受挫的多构型态,这是局部纳米尺度SSA的前驱体。这个过程通过压电应力和应力波动在更大的微观尺度上空间复制,导致长程非晶化。该工作的实验阐明了通过铁电和晶体有序与外场、电流和压电应力之间的多模态耦合而产生的一种本质上
不同的有序-无序转
变背后的机制。
【图文导读】
图 1. 合成的β″-In
2
Se
3
纳米线的TEM表征。
a
,沿<0001>带轴的电子衍射图。
b
,HAADF-STEM图像显示沿<1100>的超结构调制。
c
,Se原子位移图。
d
,合成的β″-In
2
Se
3
纳米线的聚束电子衍射数据。
e
,从插图HAADF-STEM图像中红线所示区域沿<1100>的线强度剖面映射。
f
,沿<0001>方向观察时晶体结构示意图。
g
,EDX线剖面显示沿<1100>方向In和Se成分的周期性变化。
h
,In
2
Se
3
各种多形体的DFT相对能量计算以及晶体结构示意图。
图 2. 直流电压在β″-In
2
Se
3
纳米线器件中诱导的非晶化。
a,
b
,施加任何电刺激前原始纳米线器件的DFTEM图像 (
a
) 和SAED数据 (
b
)。
c
,施加到纳米线的0-4 V直流I-V扫描。
d
,非晶化后纳米线的低放大TEM图像。
e
-
g
,如DFTEM图像所示,来自非晶区 (
e
)、晶体
-非晶
界面 (
f
) 和晶区 (
g
) 的纳米线SAED数据。
h
,纳米线的DFTEM图像。
i,
j
,在DFTEM图像 (
i
) 和HRTEM图像 (
j
) 中进一步
显示晶体-非
晶界面。
k,
l
,来自纳米线非晶区 (
k
) 和晶区 (
l
) 的HRTEM图像。
m
,非晶化后纳米线In和Se元素的EDX映射。
图 3. 在非晶化前施加一系列直流I-V扫描后滑移缺陷的β″-In
2
Se
3
纳米线器件的STEM分析。
a
,纳米线的I-V扫描。
b
,电子衍射图。
c
-
e
,来自不同纳米线器件在多次I-V扫描后的DFTEM (
c
)、低放大HRSTEM (
d
) 和高放大HRSTEM (
e
) 图像。
f
,HAADF-HRSTEM图像。
g
,DFT训练的机器学习计算极化从<1100>到<1120>方向旋转和沿<1100>方向层间滑移的活化能垒。
h
,通过层间范德华(vdW)滑移机制从1T (ABCAB ABCAB)到D2 (ABCAB BCABC)构型转变的示意图。
i
,形成具有堆垛构型D5的纳米尺度区域的步骤的模拟结果。
图 4. β″-In
2
Se
3
纳米线器件的原位偏压DFTEM成像和非晶化。
a,
b
,另一个纳米线器件初始状态的DFTEM图像 (
a
) 和相应的FFT (
b
)。
c,
d
,从DFTEM图像中标记的几个滑移缺陷交叉区域获得的区域的FFT(
c
),显示局部有序性的丧失 (
d
)。
e
-
h
,器件的V-t和I-t特性 (
e
),以及DFTEM图像 (
f
-
h
)。
i
,器件的V-t和I-t特性,以及DFTEM图像及其FFT (
j
-
l
)。
【总结展望】
总之,本文在施加直流偏压时发现了铁电性β″-In
2
Se
3
纳米线中一个独特的长程固态非晶化过程,这个过程是由电场、电流、压电应力、声学跃迁和焦耳热的复杂相互作用促成的。β″-In
2
Se
3
是一个模型材料系统,在该系统中,各种材料特性(层状、半导体、铁电和压电)的协同汇集导致了一个非常规的非晶化过程。该研究表明,对其他半导体铁电材料进行类似研究可以揭示其他亚稳相变,这对设计新材料和器件具有潜在价值。
【文献信息】
Modi, G., Parate, S.K., Kwon, C.
et al.
Electrically driven long-range solid-state amorphization in ferroic In
2
Se
3
.
Nature
(2024).
文献链接:https://doi.org/10.1038/s41586-024-08156-8
上
海
昂
维
科
技
有
限
公
司
现
提
供
二
维
材
料
单
晶
和
薄
膜
等
耗
材
,
器
件
和
光
刻
掩
膜
版
定
制
等
微
纳
加
工
服
务
,以及各种测试分析,
欢
迎
各
位
老
师
和
同
学
咨
询
,
竭
诚
做
好
每
一
份
服
务
。