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​他,师从崔屹,C9「国家优青」,发表Nature子刊!含氟电解液添加剂!

顶刊收割机  · 公众号  · 科技自媒体  · 2024-12-12 07:42

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构建富含LiF的固态电解质界面(SEI)是抑制锂金属负极(LMAs)锂枝晶生长的一种可行策略。然而,选择具有高效LiF贡献的适宜含氟添加剂仍然是一个活跃的研究领域。
在此, 上海交通大学梁正、岳昕阳等人 研究了一系列具有不同F/C摩尔比的氟化添加剂,并证明了六氟戊二酸酐(F 6−0 )在常规碳酸酯电解液(RCEs)中形成LiF-rich SEI方面具有最佳潜能。为了改善F 6−0 的分解动力学,进一步在体系中引入了硝酸锂(LNO)作为辅助剂。
结果表明,在F 6−0 /LNO协同作用下,F 6−0 的还原效率提高到91%,使得在仅添加4 vol. % F 6−0 /LNO (F6L)的RCE中,LMA形成了均匀的LiF-rich SEI。采用F6L的LiNi 0.8 Co 0.1 Mn 0.1 O 2 ||Li(2.8~4.5 V)和LiNi 0.5 Mn 1.5 O 4 ||Li(3.5~4.95 V)全电池也显示出比其他含氟添加剂更好的循环和倍率性能。
图1. F6L分解化学
总之,该工作通过在RCE中引入低成本的F 6−0 /LNO添加剂,来形成高质量的LiF-rich SEI,以均匀且无枝晶的方式调节锂的成核及沉积。结果表明,由C=O基团带来的对于C−F键的诱导效应,可以通过NO 3 来降低,进而使得F 6 L中C−F键的断裂能垒低于单独的F 6−0 。该种协同效应有助于将F 6−0 在F 6 L中的整体还原比率从原始的3.1%提高到91%。
因此,在RCE中添加4 vol. % F 6 L,能够有效地为锂金属负极赋予LiF-rich SEI。基于此,匹配F6L的电池展示出优异性能。该工作为可持续和高性能锂金属电池的发展提供了一条可行的路线,同时也适用于其他先进的金属离子电池。
图2. 全电池性能
Screening of F-containing electrolyte additives and clarifying their decomposition routes for stable Li metal anodes, Nature Communications 2024 DOI:10.1038/s41467-024-53807-z






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