JACS：机械合成Pd-iC-CeO2实现高选择性甲烷制甲醇

催化计 · 公众号 · · 2024-08-18 19:15

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纳米催化群-1： 256363607

为了发展甲烷液相直接选择性转化为甲醇的技术，人们面临的主要挑战是甲烷转化反应过程持续生成液相氧化产物或者燃烧生成的副产物。

有鉴于此，西班牙催化与石油化学研究所 M. Verónica Ganduglia-Pirovano 教授、美国布鲁克海文国家实验室 Sanjaya D. Senanayake 教授等报道发现通过非常简单的机械研磨方法，将 Pd/CeO ₂ 催化剂修饰碳材料，得到独特的 Pd-iC-CeO2 催化剂，在甲烷转化反应中能够于 75 ℃ 选择性的生成甲醇。

本文要点

要点1. 在机械研磨处理过程中能够形成独特的 Pd-iC-CeO ₂ 界面结构，催化剂中的界面碳物质 iC （ interfacial carbon ）调节金属 - 氧化物的界面相互作用，从而促进甲烷氧化反应和之后的过氧化物分解。因此在 75 ℃ 进行催化反应能够以 117 μmol/g 的产率选择性的生成甲醇。

要点2. 通过 DFT 理论计算，研究发现 H ₂ O ₂ 溶液的相互作用对于甲醇的高选择性非常重要，反应的机理为 Eley-Rideal 反应机理。这种独特的机理能够通过固 - 液 - 气过程将甲烷直接转化为甲醇。

Juan D. Jiménez, Pablo G. Lustemberg*, Maila Danielis, Estefanía Fernández-Villanueva, Sooyeon Hwang, Iradwikanari Waluyo, Adrian Hunt, Dominik Wierzbicki, Jie Zhang, Long Qi, Alessandro Trovarelli, José A. Rodriguez, Sara Colussi, M. Verónica Ganduglia-Pirovano*, and Sanjaya D. Senanayake*, From Methane to Methanol: Pd-iC-CeO ₂ Catalysts Engineered for High Selectivity via Mechanochemical Synthesis, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c04815

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04815

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