石墨烯因其卓越的物理化学特性，在电子、光学、能源存储设备及纳米机电系统等领域展现出巨大应用潜力。然而，将石墨烯引入合金材料以改善其性能，仍然面临诸多挑战。其中关键问题是石墨烯与不同合金元素之间的相形成规律尚不清晰，导致复合材料的优化设计和可控制备难度较大。传统相图计算方法（CALPHAD）已广泛应用于材料设计，但针对现有的石墨烯-金属（G-M）体系的相图研究仍较为有限。因此，亟需开发一种全新的数据驱动方法，以高效预测G-M体系的相形成机制，为新型G-M复合材料的设计提供指导。
研究思路
本研究提出了一种数据驱动方法，通过结合相图计算与机器学习技术，实现对G-M体系相形成规律的预测。首先利用CALPHAD方法计算34个G-M体系二元相图，建立热力学数据库，分析其相平衡与相变行为。随后利用决策树算法，以相图数据与碳化物形成焓（ΔH）为数据集，训练预测模型，并泛化至额外13种G-M体系的相形成规律。
图1. 决策树用于相形成分类。
图2. (a) 计算出的五层和八层石墨烯与标准碳相的吉布斯能。(b) 石墨烯–过渡金属体系相图计算方法流程图及中间相形成规律。
图3.（a）石墨烯-Li和（b）石墨烯-Al体系相图。（c）
α
-Li
2
C
2、
β
-Li
2
C
2
和Al
4
C
3
的晶体结构。
图4.（a）石墨烯-Cu、（b）石墨烯-Ti、（c）石墨烯-Fe、（d）石墨烯-Au、（e）石墨烯-Pt体系相图。
图5. 石墨烯-金属体系中存在中间相的相形成规律示意图。浅绿色、黄色和蓝色的元素表示了相应碳化物体系中不同形式的中间相，而M
0.5
C
0.5
的形成焓用不同的色块表示。
图6. 使用k折交叉验证的超参数组合（最大深度和最大特征）的精度热图。准确度范围为0.44至0.69，颜色越深表示准确度越高。最佳性能出现在多个组合，准确度达到0.69。
图7. 决策树模型的训练集和测试集的混淆矩阵。混淆矩阵用于通过显示每个类别的真阳性、真阴性、假阳性和假阴性预测的计数来提供模型性能的详细细分。
图8. 使用决策树模型预测金属-石墨烯系统中的化合物形成类型，从左到右M
0.5
C
0.5
的形成焓（kJ/mol）逐渐递增。
图9. 决策树可视化，根据生成焓（kJ/mol）将数据划分为二次固溶体（绿条）、线性化合物（蓝条）和无化合物（黄条）。
主要贡献
本研究通过结合CALPHAD相图计算与机器学习，实现了对G-M体系相形成类型的高效预测，准确率达87.5%；计算并归纳了34种金属元素与石墨烯的相图信息；通过分析计算的G-M相图，发现不同金属元素与石墨烯主要有三种相形成模式：同一周期内，原子序数较小的金属更倾向于与石墨烯形成二次固溶体，而随着原子序数的增加，逐渐倾向于形成线性化合物，直到不形成化合物。
潜在应用
本研究提出的数据驱动预测方法可用于石墨烯-金属（G-M）复合材料的设计，提升材料筛选效率。在新能源、航空航天、电子器件和环保等领域具有广泛的应用前景。
通讯作者
常可可
，中国科学院宁波材料技术与工程研究所研究员，博士生导师。本科、硕士毕业于中南大学，博士毕业于德国亚琛工业大学。现任海洋关键材料重点实验室副主任，国家自然科学基金优青项目、中国科学院引才计划、浙江省特聘专家获得者。从事深海/深地等苛刻环境服役材料理论设计与表面界面研究。在Acta Materialia、Science Advances等期刊发表论文90余篇，引用3000余次，h因子24，授权发明专利8项。主持国家重点研发计划项目、国家自然科学基金面上项目、浙江省重大项目、宁波市重点研发项目，获中国腐蚀与防护学会科学技术一等奖、第十届“温诗铸枫叶奖-优秀青年学者奖”、2021年美国陶瓷学会“Spriggs相平衡奖”、2022年《Journal of Materials Informatics》期刊优秀论文一等奖、国际相图委员会“Larry Kaufmann奖”等学术奖励。
第一作者
陈雷雷
，中国科学院宁波材料技术与工程研究所博士，现工作单位：中国长江电力股份有限公司，研究方向包括石墨烯-金属复合材料的相形成预测及应用。
李长恒
，中国科学院宁波材料技术与工程研究所硕士，现工作单位：山东省非金属材料研究院，研究方向为机器学习赋能材料设计。
