麦吉尔大学李朝军&吉林大学李路/母晓玥JACS：受阻酸碱对光催化甲醇制乙醇

催化进展 · 公众号 · · 2025-03-19 17:40

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第一作者：Yumeng Qian

通讯作者：李朝军、李路、母晓玥

通讯单位：麦吉尔大学、吉林大学

研究背景与内容

卡宾是有机化学中重要的中间体，以其特殊的反应性和多功能性而闻名。然而，传统的产生二氧化碳的方法往往与安全风险和危险程序有关。

本研究提出了一种具有（ 100 ）优先取向的 Ga-ZnO _1−x 纳米片光催化剂，具有丰富的精炼受挫刘易斯对（ FLP ）位点，优异的光吸收和高效的电荷输运性质。

研究要点

要点 1. 本文实现了可见光驱动甲醇 - 乙醇在 Ga-ZnO _1−x 上转化的关键突破，显著提高了乙醇的选择性。通过引入 Ga 掺杂和氧空位作为受挫路易斯对（ FLPs ），该催化剂有效地激活了甲醇的 C−O 和 C−H 键，实现了选择性键裂解，促进了碳中间体的形成，该中间体随后与另一种甲醇分子反应生成乙醇。

要点 2 . DFT 计算和实验证实，由氧空位和 Ga 组成的 FLP 位点分别激活了 C−H 和 C−O 键，同时有效地捕获了光生电子和空穴，对碳中间体的形成做出了最重要的贡献。而 Ga−VO FLPs 作为主要活性位点，驱动高效的电子转移和高乙醇收率。

图 1 ： (a) Ga-ZnO _1−x 的 SEM 图像和 EDS 图谱。（ b,c ） Ga-ZnO _1−x 的 TEM 和 HRTEM 图像。（ d−f ） ZnO 、 ZnO _1−x 和 Ga-ZnO _1−x 的 XRD 谱图、 O 1s XPS 光谱和 UV-vis 吸收光谱。 (g) ZnO 和 Ga-ZnO _1−x 的能带位置图。 (h) ZnO 、 ZnO _1−x 和 Ga-ZnO _1−x 的 CO ₂ 和 NH ₃ TPD 分布。 (i) ZnO 、 ZnO _1−x 和 Ga-ZnO _1−x 的 CH ₃ OH TPD 谱图。

图 2 ： (a) 比较不同催化剂对甲醇转化为乙醇的催化性能；除氮化镓纳米线（ 0.35 mg ）外，每种催化剂各使用 20 mg 。 (b) 不同条件下 Ga-ZnO _1−x 表面的产物分布。 (c) 可见光照射下 Ga-ZnO _1−x 的再循环稳定性试验。

参考文献： Yumeng Qian , Qingyun Zhan , Zhenlu Li. et al. Visible-Light-Driven Methanol-To-Ethanol Conversion via Carbene Pathway by Frustrated Lewis Pairs. JACS. (202 5 ).

文献链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17227

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