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【研究背景】
过渡金属二硫化物(TMDs)因其独特的光学和电子性质在过去二十年间备受关注。TMDs的电子能带结构随其厚度变化而改变,例如单层TMDs具有直接带隙并表现出强量子限制效应,而体相材料则具有间接带隙。其不足1 nm的厚度作为原子级薄的材料具有显著优势,使超紧凑器件的实现成为可能。此外,单层TMDs中的应变诱导单光子发射源和谷自由度等物理现象为量子技术领域的新一代片上器件开发提供了可能。然而,单层TMDs固有的全向性和较弱的光致发光(PL)特性阻碍了其在高级器件中的应用。
与增强光物质相互作用的光子腔集成是控制光致发光特性(如自发辐射速率、强度、光谱宽度、极化和方向性)的主要方法。就腔体集成而言,二维材料由于其原子级的厚度和易于转移的特点具有优势。迄今为止,单层TMDs与光子腔的集成已通过多种类型的腔体得到实现,包括分布式布拉格反射器、等离子体纳米天线和等离子体晶格阵列。由于贵金属固有的欧姆损耗,介质腔体取代了等离子体腔体,用于调控单层TMDs的自发辐射并实现低阈值激射。
连续态束缚态(BICs)在纳米光子学领域崭露头角,其可实现理论上无限的品质因子(Q因子)。尽管BIC模式的频率位于光锥内,但它们禁止向自由空间辐射,而光锥内的其他模式则被归类为泄漏模式。BICs的产生源于对称性失配和模式间的破坏性干涉。由于BICs能有效地将光限制在纳米结构中,它们能够实现具有高Q因子的增强光物质相互作用,促进激光、传感和非线性效应等应用。BICs是动量空间中的拓扑缺陷,以形成极化奇异性的拓扑电荷为特征。在极化奇异性周围,光子带的极化态表现出缠绕特性。旋转方向和缠绕数取决于BIC的类型。因此,当辐射与具有BICs的光子带耦合时,自发辐射的极化可以得到有效调控。
【成果介绍】
鉴于此,
浦项科技大学的Junsuk Rho教授和墨尔本大学的Sejeong Kim教授合作发表了题为“Bound-States-in-the-Continuum-Induced Directional Photoluminescence with Polarization Singularity in WS
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Monolayers”的文章在Nano Letters期刊上。
该工作将单层二硫化钨(WS
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)的光致发光与介质光子晶体(PhC)薄板的光子带(包括BIC)耦合。对称性保护的BIC在动量空间Γ点附近表现出极化奇异性,这源于其共振的缠绕拓扑特性。由于PhC薄板设计为在WS
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激子共振附近支持BIC,激子辐射与PhC薄板耦合并沿本征模式的极化态极化。通过在动量空间测量二维光致发光图像,证实了耦合光致发光辐射的极化奇异性。此外,设计的PhC薄板诱导定向光致发光辐射,发射角度由耦合模式的波矢决定。光致发光强度通过模式耦合得到增强,利用光子模式的提取和激发增强来改善光致发光辐射。总之,本工作通过与PhC薄板的光子带耦合实现了(1)动量空间中光致发光辐射的极化奇异性,(2)强度增强,以及(3)方向性调控。
【图文导读】
图 1. 单层WS
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集成连续态束缚态光子晶体(BIC PhC)薄板的表征。(a)单层WS
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在BIC PhC薄板上的光致发光(PL)辐射示意图。(b)BIC PhC薄板的单元结构。(c)已制备BIC PhC薄板的扫描电子显微镜图像。(d)转移到BIC PhC薄板上的单层WS
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的光学显微镜图像。(e)单层WS
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的共焦光致发光映射图。
图 2. 能带图计算和BIC的表征。(a)Γ点附近计算的横电(TE)型光子能带结构。(b)极化态和(c)光子带的品质因子。(d)归一化电场和(e)609 nm处TE型模式在单元结构中的磁场z分量分布。
图 3. 角分辨光致发光和后焦面光致发光图像测量。(a)单层WS
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集成PhC薄板的角分辨光致发光光谱。(b)动量空间中计算的发射率和测得的后焦面光致发光图像。(c)与PhC模式耦合(红线)和未耦合(灰线)的单层WS
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的光致发光光谱。(d)不同波长下的增强因子(EF)。
图 4. 通过偏振片分析的后焦面光致发光图像。(a)计算的发射率和(b)动量空间中测得的光致发光辐射。
图 5. 通过倾斜激发增强的光致发光辐射。(a)基于激光在物镜后焦面上聚焦位置的两种情况的激光照射示意图。(b)PhC薄板的实验反射能带图。(c)情况(i)和(ii)的角分辨光致发光辐射。
【总结展望】
总之,将PhC薄板与发射体耦合是控制发光的有效策略。与在实空间控制光的超表面相比,PhC薄板在动量空间操控光,可以更好地管理非相干和全向发光。在本文的研究中,通过PhC薄板的BIC展示了极化奇异性。除了极化奇异性外,最近的研究表明,对称性破缺扰动可以将BIC转换为具有特定极化的泄漏模式,通过这些工作,可以实现线性或圆偏振。对产生特定极化态的发射的精确控制使实用的二维单光子源的实现成为可能。此外,PhC薄板提供的诸如平带和高阶涡旋等光学特性表明,二维材料集成PhC薄板将在推进量子技术发展中发挥关键作用。
【文献信息】
Jihae Lee, Minsu Jeong, Jaehyuck Jang, Joohoon Kim, Jungho Mun, Xiangxin Gong, Rouli Fang, Yuhui Yang, Sang Hoon Chae, Sejeong Kim, Junsuk Rho. Bound-States-in-the-Continuum-Induced Directional Photoluminescence with Polarization Singularity in WS
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Monolayers. Nano Lett. 2025, 25, 2, 861
–
867.
文献链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05544
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