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北化工/清华Nat. Commun.: CdPS3纳米片原位表面重建，实现生物质高效加氢

催化开天地 · 公众号 · · 2024-07-09 08:21

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5-羟甲基糠醛(HMF)是生物质转化的关键中间体，可以通过生物质衍生的淀粉、葡萄糖、蔗糖和果糖等碳水化合物的脱水获得。HMF可升级为多种高附加值化学品，在工业生产中具有重要地位。通过非均相电催化HMF加氢提供了多重优势，因为水可以在环境条件下直接用作供氢体。

事实上，在非酸性介质中电催化HMF加氢(ECH)涉及多步反应，需要在催化剂表面解离H ₂ O来生成H*中间体。HMF向2,5-二羟甲基糠醛(BHMF)电化学转化的基本挑战是在较低过电位下会形成不需要的5,5-二(羟甲基)氢呋喃(BHH)二聚体，以及在较高过电位下竞争性析氢反应(HER)。Ag和Cu电极能够实现对BHMF的高选择性(> 85%)，但是这些电极仍然含有贵金属，因此在实际应用中需要设计以非贵金属为基础的理想催化剂。

近日， 北京化工大学孙晓明 、 王枫梅 和 清华大学段昊泓 等提出了一种空间局限化学气相转化(SCCVC)策略来合成CdPS ₃ NS电催化剂，该电催化剂能够选择性电催化HMF加氢制备BHMF。原位和非原位结构表征表明，当施加高于HMF还原的阴极电位时，CdPS ₃ 电极可在0.1 M PBS电解质中发生表面转变，而在0.1 M BBS电解质中，材料结构没有明显变化。而CdPS ₃ 催化剂经过表面重构后形成了CdPS ₃ /CdS异质结构，形成的CdPS ₃ /CdS异质界面在−0.7 V _RHE 下显示出高FE和BHMF产率，分别为91.3±2.3%和4.96±0.16 mg h ⁻¹ 。

理论计算表明，原位生成的CdPS ₃ /CdS异质结构能够使HMF*和H*分别在Cd和S活性中心得到最佳吸附，并且通过LH反应机理使每个步骤的能垒最小化，从而促进加氢步骤。此外，将CdPS ₃ 阴极上的HMF加氢反应与MnCo ₂ O _4.5 阳极上的甘油氧化反应耦合，可以在1.9 V的电池电压下以高选择性(> 65%)同时产生高价值的BHMF和甲酸盐化合物。

总的来说，该项研究提供了对结构-活性关系的基本理解，有助于合理设计新型富含P和S的能量转换催化剂。

Deciphering in-situ surface reconstruction in two-dimensional CdPS ₃ nanosheets for efficient biomass hydrogenation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49510-8

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