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【研究背景】
将功能化有机分子与二维（2D）无机材料相组合，有望结合两种材料类的优势并弥补它们各自的缺陷。新兴的有机/2D材料异质结为2D原子晶体添加了有机化合物的化学可调性，从而实现分子水平的精确结构设计。目前，利用新兴范德华（vdW）有机/无机异质结已实现了多功能和性能优异的器件，包括单一材料无法实现的高性能电子器件、光电子器件、能量收集、存储器、及神经形态器件。
与石墨烯相比，二维过渡金属硫化物（TMDs）凭借其晶体对称性、组成和相结构提供了合适的半导体带隙，极有望应用于下一代电子和光电子器件，具有广阔的潜在应用前景。相比于TMDs家族，有机分子家族规模巨大，为定制异质结功能提供了无限机会。近年来，发现了越来越多具有快速电荷/能量转移能力的有机/2D TMDs异质结。特别是对这些异质结中的层间激子（IEs）的研究引起了广泛关注。IEs是电子和空穴分居于不同层中的束缚态，通常存在于II型排列的能带体系中。对异质结界面处的物理过程（包括带电载流子和激子动力学）的基础研究可以指导基于有机/2D材料异质结的先进功能器件的设计。然而，由于复杂的界面效应（如介电屏蔽、掺杂、能量/电荷转移和局部化学键的形成），对有机/2D TMDs异质结体系的理解仍然有限。
在以前的研究中，发现酰菁（Pc）可以钝化缺陷、调制掺杂、并提高基于2D MoS
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的光电探测器的性能。此外，改变Pc的金属中心可以调节激子性质，包括扩散长度、迁移率以及与MoS
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的电子耦合。Pc的高化学和热稳定性确保了它在复杂环境中结构和性质的稳定性。氧钛酞菁（TiOPc）是一种高效的光电导材料,在近红外区域具有宽吸收带和高载流子产生率。与大多数Pc分子一样，TiOPc 由于分子的不同堆叠结构而表现出很强的多态性，并为调节Pc的光电性能提供了额外的设计灵活性。然而，现有文献缺乏对有机分子多态性对有机/2D TMDs异质结光电性能的影响（特别是复杂界面激子动力学）的全面研究。这一研究空白可能导致对实验现象的误解和不必要的投资。
【成果介绍】
鉴于此，浙江大学徐敬教授，徐明生教授及其团队发表了题为“Exciton Dynamics of TiOPc/WSe
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Heterostructure”的工作在ACS Nano期刊上。这篇报道进行了系统的实验探究，以TiOPc/WSe
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异质结为代表，揭示了广泛的有机/2D TMDs杂化系统中的激子特性。与单独的TiOPc和WSe
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相比，在室温下观察到 TiOPc/WSe
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异质结（而非 WSe
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/TiOPc 异质结）的光致发光（PL）发射峰位能量约为1.32和1.53 eV。系统的光谱研究表明，TiOPc/WSe
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异质结在室温下的发射行为是由界面电荷/能量转移和vdW外延诱导的高结晶度有机层共同决定的。并且发射源自单层WSe
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表面上形成的β相TiOPc，而不是层间激子的辐射复合。随着温度的升高，TiOPc/WSe
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的WSe
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组分发生红移和发射强度增加，表明在异质结界面存在潜在的从TiOPc向WSe
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的能量转移。本文的研究为理解有机/二维TMD杂化体系中的界面效应和激子动力学提供了指导和实验方法。
【图文导读】
图 1. (a) TiOPc/WSe
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异质结和(b) WSe
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/TiOPc异质结的光学显微镜图像。插图是异质结的示意图。(c) 未经和经过退火的WSe
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、TiOPc和 TiOPc/WSe
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的室温PL光谱。(d) 未经和经过退火的转移后 WSe
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、TiOPc和WSe
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/TiOPc的室温PL光谱。
图 2. TiOPc、WSe
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/TiOPc和TiOPc/WSe
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的拉曼光谱。(a) 未经退火，(b) 经过退火。 (c) 经过退火的 TiOPc 和未经退火的 TiOPc/WSe2 的偏振依赖拉曼光谱。(d) TiOPc分子结构式。 (e) WSe
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上的β相TiOPc和蓝宝石上的α相TiOPc的构象。
图 3. (a) WSe
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、TiOPc、WSe
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/TiOPc 和 TiOPc/WSe
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的吸收光谱。 (b)未经退火和经过退火的TiOPc 和TiOPc/WSe
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的XRD图。 (c-e)分别为 WSe
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、未退火的 TiOPc/WSe
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和经过退火的TiOPc/WSe
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的AFM图像。
图 4. WSe
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、TiOPc/WSe
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和WSe
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/TiOPc 异质结的TR光谱的二维彩色图，泵浦能量为 (a) 2.43 eV（泵浦功率0.7 μW）和 (b) 1.46 eV（泵浦功率5.7 μW）。(c)WSe
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、TiOPc/WSe
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和WSe
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/TiOPc在200 fs和2 ps内不同时间延迟下的TR谱（泵浦能量1.46 eV）。
图 5. 在1.63 eV下探测WSe
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、TiOPc 和TiOPc/WSe
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的TR动力学，泵浦能量为(a) 1.46 eV和(b) 2.43 eV。
图 6. (a) WSe
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和TiOPc/WSe
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异质结的温度依赖PL光谱的颜色图。 (b) TiOPc/WSe
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异质结的温度依赖PL光谱曲线图。
【总结展望】
总之，本文阐明了TiOPc/WSe
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异质结的发射行为。结果表明，与蓝宝石上的TiOPc相比，TiOPc/WSe
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异质结中1.32和1.53 eV处的发射峰源自WSe
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上vdW诱导的高结晶β相TiOPc薄膜，在异质结中没有观察到层间激子发射。结果表明，不同的分子堆叠构型可以显着调节层间和分子间电荷转移。面对面的堆叠结构比TiOPc的无序堆叠结构表现出更快的动力学。此外，发现TiOPc二聚阳离子提供了异质结中层间电荷转移的直接证据。温度相关的PL测量表明，温度可以充当开关来调节TiOPc/WSe
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异质结的激子发射行为。本工作为有机/二维TMD杂化体系的激子动力学提供了新的见解，可以为有机/二维材料领域的未来研究提供有价值的参考。
【文献信息】
Shuo Xiong, Yuwei Wang, Jialong Yao, Jing Xu*, and Mingsheng Xu*, Exciton Dynamics of TiOPc/WSe
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Heterostructure. ACS Nano 2024, 18, 14, 10249–10258.
