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新型催化剂!他,博毕5年即湖大教授,新发Nature子刊!

顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-12-01 08:18

正文

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研究概述

电催化亚硝酸盐还原为有价值的氨是传统Haber-Bosch氨合成方法的绿色且可持续的替代方案,但在低亚硝酸盐浓度下,氨生产的活性和选择性仍然较差。

2024年11月23日,湖南大学 谭勇文 教授在国际顶级期刊 Nature Communications 发表题为《Isolating Cu-Zn active-sites in Ordered Intermetallics to Enhance Nitrite-to-Ammonia Electroreduction》的研究论文

在此,作者报道了一种具有完全隔离的Cu-Zn活性位点的纳米多孔金属间单原子合金CuZn(np/ISAA-CuZn)催化剂,其实现了中性亚硝酸盐还原反应,NH 3 法拉第效率(FE)超过95%,并且在-0.2至-0.8 V的宽电位范围内,最高能量效率约为59.1%。

在膜电极组装条件下,np/ISAA-CuZn电催化剂能够在500 mA cm -2 的电流密度下稳定运行220小时, NH 3 法拉第效率稳定在约为80%,NO 2 - 去除率约为100%。

一系列原位实验研究结合密度泛函理论(DFT)计算表明,孤立的Cu-Zn活性位点之间的强电子相互作用改变了质子化吸附种类,有效缓解了*NO 2 的质子化能垒,从而极大地促进了NO 2 - 的选择性还原转化为NH 3

图文解读

图1:制备过程与结构表征

图2:X射线吸收光谱分析

图3:NO 2 RR的电催化性能

图4:不同电位下np/ISAA-CuZn的原位XAS和ATR-SEIRAS测量







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