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【材料】新型二维关联材料中的等离激元

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2021-02-22 08:09

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等离激元来自于金属中自由电子在电磁场下的集体振荡，它可以突破衍射极的束缚实现亚波长尺度的光调控，因此在生物、化学、能源、信息等领域具有重要的应用前景。近日， 复旦大学 物理学系的 晏湖根 团队首次 在新型二维关联金属材料二硒化钽（2H-Ta Se ₂ ）薄膜中观测到覆盖了太赫兹到近红外通讯波段的局域等离激元共振，为二维材料等离激元研究提供了全新的材料选择。

等离激元离我们的生活并不遥远，早在公元四世纪古罗马时期制作的彩色玻璃杯中就蕴含着等离激元的原理：玻璃的颜色变化来源于其中掺杂的金纳米颗粒对光吸收的选择性。早期等离激元的研究主要集中于贵金属，例如金、银等，但其存在耗散较高的问题。近年来，随着二维材料的研究兴起，在新型二维材料中探索新奇的等离激元性质逐渐成为重要的研究方向，最著名的例子就是在石墨烯中发现的高调控性、强局域性和低耗散的二维等离激元。然而，由于较低的载流子浓度，石墨烯等离激元的共振频率被限制在远红外和小部分中红外波段。为了拓展二维材料等离激元的应用波段，晏湖根团队将目光投向了载流子浓度较高的二维关联金属材料。

晏湖根团队首先利用机械剥离法制备大面积的二硒化钽薄膜，再利用微纳加工技术将其制备成最小几十纳米宽的光栅阵列，最后利用傅里叶变换红外光谱仪测量其等离激元光学性质。如图1，通过调节光栅条带的宽度，二硒化钽的等离激元共振的可以从太赫兹波段（ λ = 40 μm）变化到近红外通讯波段（ λ = 1.52 μm），其中覆盖了常用光纤通信波段（ λ = 1.55 μm）。此外，等离激元频率还可以通过调节材料厚度和介质环境进一步调节。实验还观察到等离激元色散在高波矢时变平的现象，这来源于二维材料广泛存在的高能级带间跃迁的屏蔽效应，在该区域等离激元的局域性会显著增强，具有重要的应用价值。

图1. 二硒化钽（a）薄膜照片，（b）等离激元测量示意图，（c）等离激元光谱和（d）等离激元色散。图片来源： Nat. Commun.

更有趣的是，二硒化钽材料在低温下会展现出电子关联性：在低于Tc = 122 K时会出现电荷密度波。实验也观测到了正常金属态-电荷密度波态相变导致的等离激元反常变化现象。如图2，在相变温度之上，等离激元共振峰随温度降低而变尖锐；但低于相变温度时，等离激元共振峰变宽且不对称。这来源于电荷密度波态相变后动量空间部分区域打开的能隙产生的元激发与等离激元的相互作用。因此，通过等离激元可以有效探测电子关联体系的其他元激发，该研究成功展示了研究二维凝聚态体系的新方法，为进一步研究其他类似的关联材料拓展了思路。

图2.（a）二硒化钽在电荷密度波相变前后的等离激元共振光谱和（b）共振峰半高宽。图片来源： Nat. Commun.

相关成果近期发表于《 自然•通讯 》（ Nature Communications ）上，复旦大学物理学系博士生 宋超宇 为论文第一作者， 晏湖根 教授为通讯作者。

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Plasmons in the van der Waals charge-density-wave material 2H-Ta e ₂

【材料】新型二维关联材料中的等离激元

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