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创纪录！唐军旺院士团队，最新Angew！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-11-01 07:20

正文

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研究概述

太阳能驱动的高转化率二氧化碳（ CO ₂ ）选择性还原是一项具有挑战性的任务，但对于CO ₂ 中和和绿色燃料生产都有着广阔前景。

增强催化中心的CO ₂ 吸附可以触发高效的CO ₂ 捕获-转化过程。

基于此，2024年10月28日， 伦敦大学学院 /清华大学 唐军旺院士、 伦敦大学学院兰阳助理教授/Xiyi Li 在国际期刊 Angewandte Chemie International Edition 发表题为《Engineering Single Ni Sites on 3D Cage-like Cucurbit[n]uril Ligands for Efficient and Selective CO ₂ Photocatalytic Reduction》的研究论文。

在这里，研究人员引入了葫芦[n]脲（CB[n]），一种新的分子配体家族，作为构建用于光催化的3D笼状金属（镍，Ni）-复合分子助催化剂（CB[7]-Ni）的关键组分。

在可见光照射下，它表现出了前所未有的产率和选择性，其中CO的产率和选择性分别达到72.1 µmol·h ^-1 和97.9%。

为了验证产品中碳源的来源，研究人员设计了一种基于串联反应的同位素示踪法。

研究表明，催化过程始于从Ru(bpy) ₃ ²⁺ 到Ni ²⁺ 位点的光电子转移，导致Ni ²⁺ 还原为Ni ⁺ 。在笼状配体CB[7]中局部富集的CO ₂ 分子被附近的Ni ⁺ 选择性还原形成CO产物。

这项工作展示了配体结构工程在推进高效非锚定分子助催化剂发展中的潜力。

图文解读

图1：CB[7]-M催化剂的光催化CO ₂ 还原性能

图2： CB[7]-Ni的结构和化学状态表征

图3： CB[7]-Ni光催化CO ₂ 还原的电荷转移路径和反应机理

文献信息

Engineering Single Ni Sites on 3D Cage-like Cucurbit[n]uril Ligands for Efficient and Selective CO ₂ Photocatalytic Reduction,

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