文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-46272-1
亮点：
1.结合qBIC机制：首次将hBN中的自旋缺陷与准连续体束缚态（qBICs）高效耦合，显著提升光致发光强度。
2.单片可扩展设计：提出了一种可在大面积实现的单片集成光学超表面设计，为工业化应用提供可能。
3.光谱优化：通过qBIC共振，将发射光谱线宽缩小至4 nm以下，提升了窄带应用的性能。
4.提高量子效率：实现了光控自旋读出的效率显著增强，拓展了量子传感和成像的潜在应用场景。
5.量子技术应用前景：提供了在量子成像、传感及光发射领域中更高效和灵敏的解决方案。
摘要
范德华材料（如六方氮化硼，hBN）是具有层状晶体结构的固体，其在纳米尺度上探索光与物质相互作用方面具有吸引力。hBN作为纳米光子结构的多功能构建块，因其固有的光寻址自旋缺陷的发现，为量子技术开辟了令人兴奋的可能性。然而，这些缺陷的量子效率相对较低且发射光谱较宽，限制了其潜在应用。光学超表面为增强光发射效率提供了一种新颖的方法，能够在亚波长尺度上对光与物质耦合进行精确控制。本研究利用准连续体束缚态（qBICs），提出并实现了一种单片可扩展的hBN光学超表面与高质量（Q）因子共振相结合的集成设计。缺陷组态与qBIC共振之间的耦合使光致发光强度增加了25倍，光谱线宽缩小至4 nm以下，并提高了窄带自旋读出效率。我们的研究揭示了一种基于自旋缺陷的新型超表面，并为提高效率和灵敏度的量子应用（如成像、传感和光发射）铺平了道路。
研究背景和主要内容
包含范德华材料的量子系统在实际设备应用中非常有吸引力，因为它们能够设计出具有混合和独特性质的新型异质结构，从而为集成光子学提供创新方法。基于 hBN 的纳米光子系统已经成功实现在各种配置中，包括光子晶体、波导和光学超表面 ，进一步利用 hBN 的独特性质，如原生可见量子源和红外声子极化子。同样，范德华材料已被用作非线性光学、宽光谱可调性以及强光物质耦合的超表面，并有望通过大面积生产方法实现技术放大。hBN 中光学活性自旋缺陷的鉴定为利用范德华材料作为量子光学系统铺平了道路。这类光学可寻址自旋已成为光学量子技术的重要组成部分，可用作量子比特、传感器和量子中继器。将超光学元件、范德华材料和光学活性自旋缺陷结合起来（图 1a）代表了光与物质相互作用领域一个令人兴奋的前沿，为揭示主体材料的固有自旋特性以应用于量子光学和量子成像铺平了道路。
图 1：hBN 超表面中本征自旋缺陷的积分。a 在玻璃基板上由单个多层 hBN 晶体（顶部插图）制成的对称性破缺 qBIC 光学超表面的图示。晶胞（底部插图）由两个不对称棒组成。不对称参数由两个棒之间的长度差 ΔL 给出。b 单层hBN中带负电的硼空位缺陷（VB- ，绿色箭头）的原子结构图示。c VB-缺陷的简化能级图，具有激发态（3E”）、基态（3A
2'）和亚稳态单重态（MS）。qBIC 充当光学腔，共振增强耦合缺陷的辐射跃迁（灰色箭头）。d对称性破缺晶胞的电偶极矩（p1 ，p2）和电（E）场强度，在 qBIC 共振下计算，并用与棒长轴平行的线性偏振平面波激发。e VB -缺陷的实验 PL 光谱（紫色）和高 Q 因子超表面共振的透射光谱（T）（灰色）。f不同缩放因子（S）下 hBN 超表面透射的数值 FDTD 模拟。缩放因子的调整，以及相应的单元格大小，会使 qBIC 共振波长在很宽的光谱范围内移动。g不同不对称参数 ΔL 值下 hBN 超表面透射的数值 FDTD 模拟。增加不对称性会导致 qBIC 共振蓝移和 Q 因子降低。当 ΔL = 0 nm 时，qBIC 状态转变为暗 BIC 状态，并且不存在共振（黑色虚线）。
带负电的硼空位（VB- ）是范德华 (vdW) 家族中一个很有前途的自旋缺陷，具有已确定的晶体结构和基态自旋三重态，可以在室温下初始化和读出。VB- 可以通过聚焦离子束植入任何 hBN 薄片中，长度可缩小到几纳米，并应用于量子显微镜应用。图 1b、 c分别说明了缺陷的原子结构和 VB-自旋态的简化能级图。通过自旋守恒跃迁，可以观察到从激发态（3E”）到基态（3A2'）的辐射跃迁。基态是三重态，零场分裂 DGS在~3.5 GHz，自旋相干时间在室温下高达 2 µs。然而，VB -缺陷在实际量子技术中的使用从根本上受到低量子效率的限制，受到固有非辐射过程和竞争性长寿命亚稳态的影响，这些亚稳态限制了辐射跃迁速率。为了克服这些缺点，已经尝试通过将 VB - 中心耦合到光学谐振器（例如电介质天线、纳米束腔或等离子体间隙天线）来提高发射速率。然而，这些方法提供的局部解决方案缺乏片上缩放前景，并且产生的增强要么是宽带的，对确定性腔体发射极耦合的控制较低，要么是窄带的，但受到相对较低的耦合效率的限制。另一方面，光学超表面为在亚波长尺度上光谱和空间控制光以及大面积工程和与工业标准 CMOS 技术的兼容性提供了强大的平台和前所未有的机会。然而，将自旋光子功能结合到统一的超表面结构中，并对发射增强进行多功能调节，仍然难以实现。
在这里，我们展示了光学活性 VB -自旋缺陷与 hBN 光学超表面中高 Q 因子共振之间的集成和共振耦合。具体来说，我们利用连续体中的光子束缚态 (BIC) 的物理特性来设计高 Q 因子腔并实现精确局部化和强烈增强的电磁场。重要的是，我们的方法是单片的——即完全由单个 hBN 晶体实现，同时充当光学超表面的构建块和缺陷的宿主材料。在这里，我们展示了 hBN 超表面中 qBIC 共振的受控制造和调谐，并研究了 VB -光致发光 (PL) 发射的材料固有增强光-物质相互作用。我们报告了 PL 强度的一个数量级以上的增强，这归因于与共振 qBIC 状态相关的局部状态密度增加。与高 Q 共振的耦合导致缺陷发射的光谱大幅变窄，半峰全宽 (FWHM) 低于 4 nm。qBIC 驱动的 PL 增强是由 qBIC 共振的平面场分量实现的，揭示了与仍然难以捉摸的单个 VB -缺陷的偶极矩取向的平面分量的强烈增强耦合。最后，光学检测磁共振 (ODMR) 测量表明，我们的 hBN 超表面结合窄带 PL 滤波可提高自旋读出效率。我们的结果表明，范德华材料是一个令人兴奋的平台，可用于新颖的制造策略并提高室温量子技术的效率和灵敏度。此外，我们的方法可以应用于半导体中更成熟的自旋缺陷，突出了光学超表面是光与自旋活性缺陷相互作用的令人兴奋的机会。
图 2：缺陷注入 hBN 超表面的制造。a缺陷植入的 hBN 超表面的制造过程，包括从单晶中剥离 hBN（i）、电子束光刻和反应离子刻蚀（ii）以及氮离子束注入 VB-缺陷（iii）（见方法）。b自旋活性 hBN 超表面的电子显微镜图像。c具有不同缩放因子的 hBN 超表面的明场图像。每个方块代表一个超表面，较亮的部分是原始 hBN 层的剩余材料。d不同 hBN 超表面的透射光谱。缩放因子从 1.23 到 1.5 不等，随着晶胞尺寸的增加，qBIC 共振出现红移。线条颜色对应于面板（ c）中样本图像中用相同颜色标记的超表面。e在平行（橙色）和垂直（黑色）线性极化下激发的 qBIC 共振光谱。
图 3：VB-缺陷的 PL 增强与 qBIC 共振和光学自旋读出耦合。a hBN qBIC 超表面的实验透射光谱与缩放因子 S 的关系。b与具有不同缩放因子的超表面耦合时的 VB- PL 强度。耦合缺陷的 PL 发射在与 qBIC 光谱位置的共振耦合下最大化。c全组超表面的耦合缺陷的PL光谱。灰色：参考 VB- PL 光谱，在晶胞填充因子上归一化并乘以 75 的因子。qBIC 超表面的共振增强与 V B - PL 发射光谱显示出出色的重叠。d不同缩放因子下耦合系统的积分 PL 强度。PL 在位于耦合缺陷 PL 最大值附近的 20 nm 光谱窗口上积分。黑色为参考 hBN 积分 PL 强度值，在晶胞填充因子上归一化，通过在相同的 20 nm 光谱窗口上积分获得。
