ACS Nano：奇偶层状vdWs Janus Nb3SeI7中二次谐波生成的面外发射偶极子

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成果介绍

原子薄非线性光学(NLO)器件的集成需要一种二次谐波生成(SHG)的面外发射偶极子(OP)来增强纳米光子的自发发射。然而，对于具有SHG OP发射偶极子的范德华(vdWs)材料研究还处于起步阶段。

有鉴于此，近日， 哈尔滨工业大学李洋教授，西安交通大学缑高阳研究员，德国图宾根大学张岱教授和中科院上海硅酸盐研究所方裕强博士（共同通讯作者）等合作通过耦合背焦平面(BFP)成像与数值模拟和密度泛函理论(DFT)计算，证明了vdWs Janus Nb ₃ SeI ₇ ，从块材到单层极限，由于OP对称性的破缺，表现出SHG的明显OP发射偶极子 。明确地，本文预测具有C _6v 对称性的均匀层状Nb ₃ SeI ₇ 表现出纯OP发射偶极子，这归因于唯一的二阶极化系数χ _zxx 。同时，C _3v 对称的奇数层状Nb ₃ SeI ₇ 虽然同时具有OP和IP偶极子分量(χ _zxx 和χ _yyy )，但χ _zxx 的值比χ _yyy 的值大1个数量级，导致SHG的近似OP发射偶极子。此外，在静水压力下，晶体的对称性和OP发射偶极子可以保持，同时伴随着χ _zxx 的增强和SHG强度的3倍增加。本文报道的2D vdWs Nb ₃ SeI ₇ 中稳定的OP偶极子可以促进芯片集成NLO器件的快速发展。

图文导读

图1. Nb ₃ SeI ₇ 从单层到三层的晶体对称性和二阶非线性光学响应。

图2. 单层Nb ₃ SeI ₇ 的背焦平面成像技术及远场SHG发射图。

图3. 多层Nb ₃ SeI ₇ 中SHG偶极子取向。

图4. 用DFT计算得到奇数层Nb ₃ SeI ₇ 层的二阶极化系数。

图5. 2D Nb ₃ SeI ₇ 中拉曼和SHG响应的原位压力调制。

文献信息

Out-of-plane Emission Dipole of Second Harmonic Generation in Odd- and Even-layered vdWs Janus Nb ₃ SeI ₇

（ ACS Nano , 2023, DOI:10.1021/acsnano.4c02854）