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《Nature》大子刊:中国青年学者做到了!每秒4100万次实验,看见“电子”做慢动作

材料学网  · 公众号  ·  · 2024-07-23 20:02

正文

在金属、绝缘体和半导体中,物理世界是简单的。如果在原子层面上改变几个原子,其宏观特性将保持不变。例如,经过这种改变的金属仍然导电,而绝缘体则不导电。然而,对于只能在实验室中生产的更先进材料来说,情况就不同了: 原子层面的微小变化就会导致新的宏观行为 。例如,其中一些材料会突然从绝缘体变为超导体,也就是说,它们会导电而不会损失热量。这些变化可以在皮秒内极其迅速地发生,因为它们直接在原子尺度上影响电子在材料中的运动。皮秒极短,仅为万亿分之一秒。它与眨眼的比例就像眨眼与3000多年的时间一样。


鉴于此, 德国斯图加特大学 Sebastian Loth教授 团队 利用扫描隧穿显微镜中的太赫兹泵浦探针光谱技术,以 原子空间分辨率测量了过渡金属二卤化物 2H-NbSe 2 中电荷密度波的超快集体动力学 。太赫兹脉冲的尖端增强电场激发了电荷密度波的振荡,其幅度和频率在单个原子杂质的尺度上变化。源自表面随机分布的原子缺陷的重叠相位激发产生了这种电荷密度波的空间结构响应。利用局部探针观察集体电荷阶动态的这种能力,使研究相关材料在其基本相互作用的内在长度尺度上的动态成为可能。值得一的是,研究人员通过优化显微镜, 使其每秒重复实验4100万次,从而获得特别高的信号质量 解决自1980年代以来一直没有答案的固体中电子运动的问题成为可能,对于新材料的开发也具有非常实际的意义 。相关研究成果以题为“Terahertz spectroscopy of collective charge density wave dynamics at the atomic scale”发表在最新一期《Nature Physics》上。 Shaoxiang Sheng为本文第一作者。

【记录电子集体的运动】
2H-NbSe 2 晶体是通过在超高真空环境中进行的裂解过程制备的,以确保STM测量的表面清洁。然后将晶体冷却到不同的温度,特别是20K和150K,以观察不对称电荷密度波( CDW )相和正常金属相中的材料。由铂铱制成的STM尖端也经过精心制备,以确保太赫兹信号的稳定性和可重复性。
作者报告了 2H-NbSe 2 中低能CDW动力学在0.15THz至0.9THz频率范围内的直接实空间观测 。他们使用STM对CDW进行空间解析,并用单周期太赫兹脉冲激发隧道结来测量CDW的超快动力学(图1a)。作者发现 太赫兹脉冲的振荡电场在NbSe 2 表面驱动强大的屏蔽电流,局部激发CDW的相位,并通过太赫兹激发和原子缺陷钉扎之间的相互作用产生空间异质模式 。2H-NbSe 2 在20K下的STM图像显示了具有超调制周期的CDW相位,证实了CDW的存在(图1c)。太赫兹感应隧穿电流的时间轨迹显示,在20K时,CDW相位出现超快弛豫,随后出现振荡动力学,而在150K时的正常金属相位中则不存在(图1d-f)。时间迹线的功率谱密度(PSD)在亚太赫兹范围内显示出与CDW相关模式相对应的不同峰值,表明存在CDW阶段特有的低能激发(图1g)。

图 1. 原子水平上 2H-NbSe 2 的超快 CDW 动力学

【原子分辨的CDW动力学】

在原子水平上映射了CDW动力学的空间异质性,揭示了 缺陷如何影响局部CDW响应 。图2a,b表明:CDW相中2H-NbSe 2 的STM形貌显示表面存在缺陷。沿线扫描的PSD图揭示了CDW动力学的空间变化,在高缺陷密度区域具有强烈的亚太赫兹模式。太赫兹感应隧穿电流图显示(图2c,d), 缺陷密度低的区域响应为负,而缺陷密度高的区域响应为正 。这表明缺陷显着影响局部CDW动态。

图 2. 原子解析 CDW 动力学
为了了解这些局部CDW动力学是如何被激发的,作者关注在太赫兹激励脉冲后的最初几皮秒内观察到的超快衰减,并研究其对太赫兹脉冲电场强度的依赖性(图3a), 揭示了激发机理 。太赫兹感应隧穿电流在不同电场强度下的时间轨迹表明,更高的电场会引起更强、更快的响应(图3a,b)。CDW动力学的衰减常数和指数衰减幅度与太赫兹电场强度的关系表明, 动力学是由太赫兹感应的屏蔽电流驱动的 (图3c,d)。时间迹线的PSD显示, CDW相关模式的强度随电场强度呈二次增加,突出了非线性激励机制 (图3e)。

图 3. 太赫兹引起的 CDW 动力学局部激励
【CDW中的超快相位运动模型】
作者 利用扩展的Ginzburg-Landau框架建立了一个理论模型,以了解CDW在存在缺陷时的相态动力学 。该模型勾勒了CDW在缺陷处钉住和不钉住的局部自由能和电荷分布,说明了 缺陷如何产生局部钉住电位 (图4a,b)。图4c-d的模型的空间分辨PSD图显示了相位激发的异质模式,在缺陷丰富的区域具有更强的激发。该模型表明, 这些激励主要是相位振荡 。实验测量结果证实了模型的预测。在缺陷处和附近记录的PSD显示直接在缺陷处的光谱权重降低,这与理论预测一致(图4e-g)。

图 4. CDW 中的超快相运动模型
【总结】
本文描述的 基于STM的太赫兹光谱具有原子空间分辨率,可以局部检测到NbSe 2 中的电荷密度动态 。在受到太赫兹脉冲激发后,CDW状态通过亚太赫兹范围内的低能相激发而弛豫,这种激发是由原子大小的缺陷促成的,这些缺陷将CDW固定在纳米尺度上,并且是异质的。
太赫兹光谱与STM的集成为在原子尺度上研究CDW的超快动力学提供了强大的工具。这项研究 证明了原子杂质对CDW行为的重大影响,为相关材料中的局部相互作用提供了新的视角 。这些发现对理解CDW的基本性质及其在各种物理现象中的作用具有重要意义,包括超导性和相变。这项综合研究 强调了空间分辨率在捕捉CDW动力学真实性质方面的重要性,并为未来使用类似方法研究其他相关电子系统奠定了基础

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