11月15日，Science（《科学》）在线发表了武汉大学高等研究院、化学与分子科学学院雷爱文教授课题组关于催化氧化羰基化的最新研究论文。论文题目为“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。
据悉，该工作是雷爱文课题组自2024年7月发表Science，8月发表Nature以来，126天内第三篇电合成新技术的新成果。
中国科学院兰州化学物理研究所博士生王锦辉、武汉大学高等研究院博士后王盛淳、山西大学分子科学研究所讲师卫智虹为论文的共同第一作者，中国科学院兰州化学物理研究所何林研究员、雷爱文为共同通讯作者。
▲王盛淳（左）与雷爱文（右）
北京时间7月12日，Science（《科学》杂志）在线发表了武汉大学高等研究院、化学与分子科学学院雷爱文教授团队关于交流电合成化学的最新研究论文，题为“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations”（程序化交流电优化铜催化C-H键转化反应）。武汉大学高等研究院特聘副研究员曾力、化学与分子科学学院博士生杨庆红、高等研究院硕士王建兴为论文的共同第一作者，雷爱文教授为唯一通讯作者，武汉大学为第一署名单位。
8月29日，Nature（《自然》杂志）在线发表了武汉大学化学与分子科学学院、高等研究院雷爱文/李武教授团队的最新的电合成新技术研究，题为“Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes”（电催化芳烃和杂芳烃还原氘代）。武汉大学化学与分子科学学院博士步发祥、高等研究院博士生邓宇琪为论文的共同第一作者，李武教授、雷爱文教授为通讯作者，武汉大学为唯一署名单位。1828年，人类首次从无机物合成有机物尿素，标志有机化学诞生。脲类有机物凭借独特结构在医药、农药、材料科学以及高分子领域展现出了广泛的应用价值。然而，尽管脲类化合物的应用前景广阔，但其合成过程却面临着诸多挑战。传统的合成方法通常依赖高危试剂，且需要多步复杂的反应步骤，导致大量的污染物生成。为了寻求更为环保和高效的合成途径，雷爱文与何林课题组联手探索了一种电合成与热合成串联，把CO2还原成CO并实现高值转化，从而精准合成非对称脲类化合物。
雷爱文课题组耕耘机理研究近二十载，该研究提出了同步精准识别策略，结合不同胺与不同金属的反应性识别两种胺的本征属性，使得多种胺能在氧化羰基化中高选择性偶联,解决了同一催化体系中相似属性的胺难以区分的关键问题。课题组通过原位同步辐射技术及电子顺磁共振波谱研究了铜催化剂与一级和二级胺之间的单电子转移动力学，揭示了铜催化剂与二级胺之间的高效电子转移，并通过位阻效应发现了钴催化剂与一级胺的匹配规律。因而，课题组成功实现了氧化羰基化中，在同一催化体系和时空尺度下，以高选择性合成近40种非对称脲类药物衍生物，显示出该方法在药物合成中的巨大潜力。
该工作得到了国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、甘肃省基础创新团队、甘肃省重大科技项目、武汉市科学基金和武汉大学科研公共服务平台和上海光源的支持。
通讯作者简介
雷爱文，现任武汉大学高等研究院副院长，武汉大学化学与分子科学学院教授，博士生导师；国务院政府特殊津贴专家(2020)，第四届Yoshida Prize(吉田奖，2019)，国家“万人计划”科技创新领军人才(2017)，国家中青年科技创新领军人才(2015)，英国皇家化学学会会士(2015)，长江学者特聘教授(2014)，国家杰出青年科学基金(2010)获得者。1995年毕业于淮北煤炭师范学院(现淮北师范大学)化学系，获得学士学位；2000年毕业于中国科学院上海有机化学研究所，获得博士学位；2000年8月-2003年2月在美国宾夕法尼亚州立大学化学系从事博士后研究工作；2003年3月-2005年2月在美国斯坦福大学化学系担任研究助理。据悉，雷爱文教授深耕绿色氧化偶联十五载，迄今为止发表论文500余篇，在Science(2篇)、Nature(1篇)、Nature Chem. (2篇)、Nature Catal. (3篇)、Nature Synth. (3篇)、Nat. Commun. (19篇)、JACS (33篇)、ACIE (50篇)、Chem (3篇)、Chem. Rev.(5篇)、Chem. Soc. Rev.(3篇)、Acc. Chem. Res.(2篇) 等影响因子大于12的杂志上发表论文140余篇，总被引用超37000余次，H 因子为106。2016-2024年连续入选Thomson Reuters和Elsevier的全球“高被引科学家”，2021年入选全球顶尖前10万科学家榜单，位列全球第1290位。
论文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adl0149
