1. 研究背景
钙钛矿太阳能电池（PSCs）的效率持续提升，但其长期稳定性（尤其是大面积钙钛矿太阳能模块PSMs）仍是商业化关键挑战。离子迁移（如卤素离子）是导致器件退化的核心机制，引发体相缺陷、界面反应及电极腐蚀。PSMs的稳定性显著低于小面积器件，主要源于大面积基底沉积不均匀导致的界面缺陷、残余应变，以及模块化工艺引入的额外界面（如P2刻蚀区域）。残余拉伸应变通过削弱钙钛矿八面体键合、降低空位形成能和离子迁移势垒，进一步加速离子迁移。现有研究虽通过界面应力调控（如配体材料、A位阳离子合金化）或扩散阻挡层（DBL）抑制离子迁移，但PSMs的稳定性仍远落后于小面积器件，需结合应变调控与界面阻挡策略，从根源解决离子迁移问题。
2. 主要创新及实现方法
创新一：SnO2/Nd2O3埋底界面应变调控
方法：在SnO2表面引入NdCl3水解生成的Nd2O3层，改善SnO2与钙钛矿晶格匹配（匹配指数从75%提升至89.4%），减少残余拉伸应变。
关键表征：
XPS/XRD：确认Nd2O3形成及Cl残留。
AFM/ToF-SIMS：显示Nd2O3提升SnO2致密性，并富集于SnO2/钙钛矿界面。
GIXRD/PL/深度UPS：揭示SnO2/Nd2O3显著降低钙钛矿膜残余应变（从27.14 MPa降至6.71 MPa），消除界面能带畸变。
DFT计算/弯曲实验：证实拉伸应变降低碘离子迁移活化能（0.516→0.864 eV），减缓光照下I2释放速率。
创新二：VOx电极扩散阻挡层
方法：在空穴传输层（HTL）与电极间引入8 nm VOx层，抑制碘离子横向/纵向扩散及电极腐蚀。
关键表征：
SEM-EDX/ToF-SIMS：显示VOx有效阻止Au与I的互扩散。
Tafel极化曲线：VOx/Au自腐蚀电位（Ecorr=0.37 V）高于纯Au（0.34 V），抗腐蚀性提升。
纳米压痕测试：VOx增强HTL/电极界面机械结合强度。
3. 研究意义
该工作通过双重界面工程（应变调控+扩散阻挡）系统性抑制离子迁移，解决了PSMs稳定性远逊于小面积器件的核心矛盾：
