经费预存选华算：重磅加码，高至30%预存增值
电化学CO
2
还原反应（CO
2
RR）高效生产多碳（C
2+
）醇具有重要意义。然而，由于产生乙烯（C
2
H
4
）的竞争性C
2+
途径，CO
2
RR制取C
2+
醇具有低选择性和电流密度。基于此，
中国科学院化学研究所韩布兴院士和朱庆宫研究员（共同通讯作者）等人
报道了一种逐步沉淀和逐步煅烧的策略，合成了一系列稀土（RE）基RO
x
-Cu（R=La, Ce, Sm, Pr等）催化剂，构建RE-铜氧化物异质界面，在高电流密度下促进CO
2
RR高效生成C
2+
醇。其中，逐步沉淀-逐步煅烧法制备的Pr
6
O
11
-Cu电催化剂（Pr
6
O
11
-Cu-SS）具有较高的C
2+
醇选择性。
本文第一作者为刘霁媛博士。
在-1.08 V下电流密度为700 mA cm
-2
时，C
2+
醇类化合物的法拉第效率（FE）可达71.3%，其中乙醇（C
2
H
5
OH）和正丙醇（n-C
3
H
7
OH）的FEs分别为58.6%和12.7%。在此条件下，C
2
H
4
的FE约为6.0%，C
2+
醇/C
2
H
4
的比值高达12: 1。原位分析和理论研究表明，在CO
2
RR条件下，Pr
6
O
11
-Cu-SS中的Pr
4+
/Pr
3+
结构能够通过独特的Pr-O-Cu键动态稳定Cu
δ+
/Cu
0
，并形成稳定的氧化物异质界面。改变了*CO在异质界面上的结合强度和结合类型，形成混合吸附构型，诱导了不对称碳-碳偶联，稳定了C
2+
醇的反应中间体，导致C
2+
醇途径发生，抑制了C
2
H
4
途径。本研究为设计以CO
2
RR为原料生产C
2+
醇的高效催化剂提供了一条途径，并可能引发新的基于RE的高效CO
2
电解催化剂的合理设计。
相关工作以《Electrocatalytic CO
2
hydrogenation to C
2+
alcohols catalysed by Pr-Cu oxide heterointerfaces》为题发表在2025年3月13日的《Nature Synthesis》上。
韩布兴
，中国科学院化学研究所研究员，华东师范大学特聘教授，英国诺丁汉大学荣誉教授。1982年本科毕业于河北科技大学，1985年硕士毕业于中科院长春应用化学研究所，1988年博士毕业于中科院化学研究所；1989—1991年赴加拿大Saskatchewan大学进行博士后研究；1991—1993年任中科院化学研究所副研究员，1993年升任研究员；1997年获得国家杰出青年科学基金；2013年当选为中国科学院院士；2018年当选为发展中国家科学院院士。
主要从事物理化学与绿色化学的交叉研究，在绿色溶剂体系化学热力学、绿色溶剂-催化剂体系构建及其在CO
2
、生物质、废弃塑料等固体废弃物催化转化中的应用研究方面取得系统性成果。
朱庆宫，中国科学院化学研究所研究员，获得国家自然科学基金优青项目。2014年03月进入中科院化学研究所担任助理研究员，2017年升任副研究员，2021年升任研究员。主要从事电催化CO
2
转化、电催化有机合成方面的研究。
作者制备了一系列的RO
x
-Cu（R=La, Ce, Sm, Pr）催化剂，构建RE-铜氧化物异质界面。以无水乙酸铜（II）和水合乙酸镨（III）为原料，采用逐步沉淀和逐步煅烧法合成了Pr
6
O
11
-Cu-SS催化剂。作者还采用不同的策略制备了Pr
6
O
11
-Cu催化剂：利用共沉淀法和逐步煅烧法合成的催化剂记为Pr
6
O
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-Cu-CS；利用分步沉淀法和分步煅烧法合成的Pr
6
O
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-Cu-SC。扫描电镜（SEM）显示，Pr
6
O
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-Cu-CS电催化剂为扁平菱形层状结构，Pr
6
O
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-Cu-SC电催化剂为多相细层状结构，而Pr
6
O
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-Cu-SS电催化剂为3D松散多孔球形结构，其纳米结构尺寸较小。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜显示，在Pr
6
O
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-Cu-SS催化剂中，CuO颗粒在3D结构中广泛分布，尺寸分布在3-10 nm之间，缺陷位点丰富。
图1. Pr
6
O
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-Cu-SS催化剂的合成示意图和电子显微镜分析
Pr
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O
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-Cu-SS催化剂比CuO和Pr
6
O
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表现出更好的电流密度响应和更积极的还原电位，表明Pr-Cu催化位点对电化学反应更活跃。随着电流密度从100 mA cm
-2
增加到700 mA cm
-2
，C
2
H
5
OH的FE逐渐增加。当电流密度达到700 mA cm
-2
时，在-1.08 V下，C
2+
醇的FE高达71.3%；C
2
H
5
OH和n-C
3
H
7
OH的FE分别达到58.6%和12.7%。在-1.02 V下，电流密度为600 mA cm
-2
时，C
2
H
5
OH和n-C
3
H
7
