第一作者：Hang Zhang
、
Zhiwen Jiang
通讯作者：
马骏
通讯单位：
中国科学技术大学
乙烯（
C
2
H
4
）原料与二氧化碳的氢
/
二羧基化生产高价值的羧酸是一种工业相关但具有挑战性的反应，因为它们的反应活性极低。
在此，作者提出了一种有效的策略，以
CO
2
和
C
2
H
4
的混合物为催化剂，在高能水辐射催化下合成丙酸和琥珀酸。
要点
1.
本文通过
C
2
H
4
与水裂解产生的
CO
2
•−
反应，高效、连续地合成丙酸和琥珀酸。该过程包括通过水合电子无障碍地附着在
CO
2
上产生
CO
2
自由基阴离子，促进
C
2
H
4
的环境连续羧基化，效率为
81.4%
。利用易于获得的电子束辐照，实现了羧酸的总产率为
0.34 mmol L
−1
min
−1
，利用电子加速器实现了高通量二羧基化成琥珀酸，比例产率高达
65.4%
。
要点
2
.
该研究强调了产物的选择性是剂量率依赖的，表明
CO
2
•−
的快速形成致使较高的剂量率可以促进琥珀酸的产生，而较温和的辐射条件有利于丙酸的产生。这种可调性提供了一种灵活的方法来优化基于工业需求的所需产品分布。
图
1
：
(a)
在
CO
2
饱和的
HCOONa
水溶液中辐照产生的瞬态物质图。
(b)
含或不含
HCOONa
的
Ar
或
CO
2
饱和水溶液在
x
射线照射后的电子顺磁共振（
EPR
）谱。
(c)
吸收剂量为
110 ~ 380 Gy
的
CO
2
饱和
HCOONa
水溶液在
x
射线照射后的
EPR
光谱。
图
4
：
(a)
电子束辐照用工业电子加速器合成琥珀酸和丙酸的示意图。
(b)
不同浓度的
HCOONa
（
10 ~ 100 mmol L
−1
）与
C
2
H
4
+ CO
2
（
1:1
）饱和的辐照水溶液中丙酸和琥珀酸的
g
值。
(c)
不同
C
2
H
4
与
CO
2
比例（
1:3 ~ 1:0
）饱和
50 mmol L
−1
水溶液中丙酸和琥珀酸的
g
值。
(d)
使用
60
Co
源的不同剂量率和
(e)
使用电子加速器的不同束流辐照样品中丙酸和琥珀酸的比例。
参考文献
：
Hang Zhang
,
Zhiwen Jiang
,
Changjiang Hu.
et al.
Tunable Hydro/Dicarboxylation of Ethylene with CO
2
via a Barrierless Radiolytic Free-Radicals Pathway.
JACS.
(202
5
).
文献链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17761
以上内容，如有误读
和纰漏，敬请指
正
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