具有轨道角动量的涡旋光，因其独特拓扑属性与光轨道角动量使其在新一代大容量光通信、量子通信、超分辨显微等诸多领域有着极其重要的应用价值。可以用于产生涡旋光的器件，尤其是尺寸在微纳尺度、便于片上集成的涡旋光产生器件，长期以来受到广泛关注。由于涡旋光的强度、相位、偏振等主要属性具有旋转对称性，而常规自然材料是基于晶格平移对称构造而成，这光与材料之间对称性的不匹配导致基于常规光学材料产生涡旋光的装置庞大、复杂。目前，较为主流的方式是通过设计具有旋转对称的人工结构，即超表面，实现特定涡旋光的产生与调制，但其复杂的构型、难以避免的散射损耗、有限的带宽、以及因微纳加工工艺所带来的质量、产量以及成本等方面的诸多问题，一直是该领域长期以来所面临的挑战。
近日，清华大学材料学院研究团队联合杜克大学电子与计算机工程系Natalia M. Litchinitser教授团队提出通过构造具有旋转对称结构的晶体，即球晶的方式产生涡旋光，并在该方面取得了新进展。采用具有极性的分子4-((4-nitrophenoxy) carbonyl)-3-(trifluoromethyl) phenyl 2-fluoro-4-methoxybenzoate 为基元（图1a, b），通过特定的结晶过程可获得大量形貌为球冠的球晶(图1c），其内部的分子沿球冠的切向排列，且分子极性为单一取向，呈顺时针或逆时针排列，从而使一个单独的球晶成为具有铁电涡旋畴的单畴体。该球晶不仅具有旋转各向异性的折射率，同时由于其涡旋极性导致的对称破缺而带来的自发极化，使其具有光二阶非线性属性。研究者通过偏光显微镜首先确定了球晶的旋转各向异性（图1d）；通过压电力显微镜确定了球晶的涡旋极性(图2)，并在此基础上观测到二次谐波与合频激发。
基于上述属性，研究者提出利用该球晶产生涡旋光（图3）。以波长1550nm、左旋圆偏振、拓扑荷为0的飞秒激光为入射光，经过球晶后，因球晶自身的旋转各向异性折射率使左旋入射光转化为右旋圆偏振、且带有2个拓扑荷的涡旋光；入射光圆偏光中的切向分量与球晶之间的非线性相互作用（倍频）产生波长为775nm、拓扑荷为2的切向偏振涡旋光；该倍频光与入射光圆偏光中的切向分量在球晶中产生和频效应，输出波长516.7nm、拓扑荷为3的切向偏振涡旋光。随后，研究者通过尝试不同的波长确定该球晶可在1250-1600nm这一宽波段内均可取得多波长、多偏振态、多拓扑荷的涡旋光激发。
图3 基于球晶的多波长、多偏振态、多拓扑荷的涡旋光激发清华大学材料学院博士生刘元锋、博士后周乐为论文的共同第一作者，清华大学材料学院孙竞博副教授、沈洋教授与周济院士为论文的共同通讯作者。研究得到科技部“十四五”重点研发计划、自然基金重点项目资助。
原文链接：
Yuanfeng Liu, Le Zhou, Mengfan Guo, Zongqi Xu, Jing Ma, Yongzheng Wen, Natalia M. Litchinitser, Yang Shen, Jingbo Sun, Ji Zhou, Broadband Spin and Orbital Momentum Modulator Using Self-Assembled Nanostructures. Advanced Materials, 2024, online.
https://doi.org/10.1002/adma.202412007
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