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北京大学和中国地质大学（北京）发表ES&T | 解析有机物分子量和羧基丰富度对其在水铁矿纳米颗粒上的吸附以及由此产生的团聚的影响

Carbon Research  · 公众号  ·  · 2024-12-04 12:00

正文

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摘要
水铁矿纳米颗粒（FNPs）的团聚行为可以控制相关水相污染物、微量元素和有机化合物的归趋。然而，由于自然环境中有机物的异质性，导致在有机物存在的情况下FNPs的团聚很难预测。本研究选择（聚）丙烯酸（PAA或AA）和聚乙二醇（有无末端羧基，分别为PEG或PEGbis）五种模板有机物，将有机物的关键特性—羧基丰富度和分子量分别 进行 研究，探讨它们对有机物在FNPs上的吸附及后续团聚机制的影响。研究表明，对于分子量相似的有机物，具有更高羧基 丰富度 的有机物在FNPs上的吸附量更大，即 PAA 2k >PEGbis>PEG。而对于具有相同羧基 丰富度 的有机物，分子量较大的有机物吸附更多，即 PAA 25k > PAA 2k >AA。此外，FNPs的团聚行为在很大程度上受吸附量控制。吸附量可忽略的有机物（如PEG和AA）不会改变FNPs的团聚行为。对于低羧基 丰富度 的有机物（PEGbis），即使浓度很高（100 mg C/L）其吸附量也很低，并且会产生架桥作用促进FNPs团聚。对于高羧基 丰富度 的有机物（ PAA 2k 和 PAA 25k ），分子量较低的 PAA 2k 会在较低浓度（3 mg C/L）时通过补丁电荷吸引作用促进团聚，而 PAA 25k 则会通过空间位阻作用抑制团聚。在较高浓度下（5 mg C/L），这两种有机物都会通过空间位阻作用抑制FNPs的团聚。本研究为理解和预测在具有不同天然有机物组成的自然环境中FNPs的迁移和归趋提供了新的见解。

图文摘要


亮点

  • 具有更高羧基丰富度和更大分子量的有机物在FNPs上吸附的更多。

  • 3 mg C/L浓度下， PAA 2k 促进FNPs团聚，而 PAA 25k 则抑制FNPs团聚。

  • 5 mg C/L 的 PEGbis存在时 FNPs的 团聚不受影响，而1 00 mg C/L 时 FNPs 的 团聚 被促进 。

  • 有机物的吸附量控制着团聚机制（静电/空间位阻排斥作用 vs. 架桥/补丁电荷吸引作用）。


要点图例

图1 不同浓度的有机物在FNPs上的吸附量（a）以及吸附后的zeta电位值（b）


图2 有机物吸附到 FNPs 前后的FNPs和模板有机物的ATR-FTIR光谱

图3 NaCl溶液中存在/不存在不同浓度有机物时FNPs的团聚动力学


图4
不同实验条件下FNPs的分形维数
图


结论
  • 有机物（OM）羧基丰富度和分子量是决定其在水铁矿纳米颗粒（FNPs）上的吸附以及后续对颗粒团聚行为影响的关键因素。

  • 无羧基或者单羧基OM不会吸附在FNPs上，因此不影响其后续团聚。

  • 低羧基 丰富 度的OM吸附量低，对FNPs团聚影响表现为低浓度无影响，高浓度通过架桥作用促进团聚。

  • 高羧基 丰富 度的OM吸附量高，对FNPs团聚影响表现为低浓度通过补丁电荷作用促进团聚，高浓度通过空间位阻作用抑制团聚。

  • 分子量越大OM吸附量越高，相同浓度下，低分子量OM会通过补丁电荷作用促进团聚，而高分子量OM则通过空间位阻作用抑制团聚 。



赞助基金项目：
国
家自然基金（编号42107265, 21925801和42177193）

文章链接： https://doi.org/10.1021/acs.est.4c06885




Carbon Research 简介

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