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【研究背景】
铁电材料具有自发电极化性，并可通过施加外部电场来反转极化，从而使其成为非易失性存储器件的理想候选材料。最近，在基于钙钛矿的超薄铁电性材料取得了一系列重大突破，但由于悬挂键的存在，临界厚度和尺寸效应仍然是该体系的瓶颈。在过去几年中，新兴的二维范德瓦尔斯铁电材料因其在高密度数据存储和低功耗方面的潜力而引起了广泛关注，这归功于其没有悬挂键和具有清洁界面的特性。此外，与其他功能材料（如石墨烯和二硫化钼）进行人工堆叠的巨大自由度，使它们成为铁电隧道结或铁电场效应晶体管的理想选择。然而，目前实验上确认具有铁电性的二维材料仍然有限，包括绝缘体CuInP
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S
6
、半导体In
2
Se
3
以及金属性MoTe
2
和WTe
2
。
2017年，Wu等人首次提出了一种非常规的铁电机制—层间滑移诱导的极化转换，即使是从非极性的单层材料出发也可实现，为通过范德瓦尔斯堆叠构建铁电体提供了众多机会。此外，传统的铁电性主要源于原子位置相对于反演中心的微小位移，这对外部温度很敏感。然而，基于堆叠平移的范德瓦尔斯铁电体被认为在室温下不会发生相变，具有良好的稳定性。结合非线性霍尔输运和二次谐波生成（SHG）测量，在WTe
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中首次实验确认了堆叠顺序转变诱导的铁电性。非对称晶体结构的固有面外极化和层间滑移驱动的堆叠重排导致了铁电切换。最近，在扭转双层、多层氮化硼和过渡金属二硫化物中观察到了堆叠工程调控的莫尔铁电行为，在室温下30天后仍表现出良好的稳定性。通过表面电位和面内压电力显微镜（PFM）测量，确认了具有相反极化的清晰莫尔图案和电驱动的畴壁移动。然而，具有精确扭转角度的双层晶体只能通过低效率的机械剥离获得，这严重限制了它们的应用。化学气相沉积（CVD）是制备大面积、厚度均匀和高质量的二维单晶的有前景的途径。因此，通过可控的CVD工艺实现二维材料的铁电性对于推动二维材料在晶圆级存储电子器件集成中的应用至关重要。尽管最近已经研究了非扭转MoS
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/WS
2
异质结构的铁电性，但尚未有直接通过CVD生长同质双层过渡金属二硫化物的滑移铁电性相关报道。
【成果介绍】
鉴于此，西北工业大学的王学文教授和南洋理工大学的刘政教授团队发表了题为“Vapor Deposition of Bilayer 3R MoS
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with Room-Temperature Ferroelectricity”的工作在Advanced Materials期刊上。在这项工作中，首次报道了通过化学气相沉积（CVD）生长的双层3R相MoS
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中观察到的铁电性实验结果。采用扫描透射电子显微镜（STEM）和二次谐波生成（SHG）表征来识别非中心对称的晶格结构。通过扫描开尔文探针显微镜（SKPM）观察到了双层MoS
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晶体3R堆叠区域的固有垂直极化。通过压电力显微镜（PFM）的写入—读取测试确认了具有相反极化的铁电畴。通过导电原子力显微镜（C-AFM）测量观察到了具有可切换二极管效应（SDE）的铁电二极管器件。CVD生长铁电性的双层MoS
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将增强其在纳米电子学中的集成应用。
【图文导读】
图 1. 双层MoS
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的合成和表征。a) 单层1H、双层2H和3R MoS
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晶体沿不同轴的晶体结构。灰色和黄色球分别代表Mo和S原子。b) 平行堆叠 MoS
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薄片的光学显微镜图像。c) 双层2H和3R MoS
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的层间剪切（S）和呼吸（B）模的拉曼光谱。d) SKPM图像显示3R堆叠MoS
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的表面电位分布。插图是相应的AFM图。e) 从（d）中的虚线获取的表面电位（橙色）和高度（黑色）曲线。
图 2. 平行堆叠双层MoS
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的原子形貌。a) 单层/双层界面位置的双层MoS
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的ADF-STEM 图像。插图为界面区域的FFT，显示单晶结构。b、e) 分别放大单层和双层区域的ADF-STEM图像。c、d) 单层1H MoS2原子结构的实验和模拟结果。f、g) 双层3R MoS
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原子结构的实验和模拟结果。
图 3. 双层3R MoS
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的滑动铁电机制和PFM表征。a) PFM 测量实验装置示意图。b) 滑动过程中晶体结构的顶视图和侧视图。c) 上层沿a轴和b轴滑动距离（l
a
, l
b
）时的能量轮廓。d) 从状态A到状态A'的能量分布，沿（c）中虚线标记的方向。e) 状态A'下顶层和底层之间的电荷密度差异。f–h) 分别在V
ac
= 1.5 和7 V 下同一区域的地形和PFM相位响应。
图 4. 对 Au/3R MoS
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/Pt 器件的C-AFM测试。a、b) 器件在±8 V直流偏压下的I-V曲线。电流切换过程用黑色箭头标记。c) 器件在±6 V直流偏压下的I-V曲线。d) 同一器件的相应PFM幅度（黑色）和相位（橙色）磁滞回线。
【总结展望】
总之，这项工作观察到了直接通过CVD生长的双层3R相MoS
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（
≈
1.3 nm）在室温下的面外铁电性。密度泛函理论（DFT）计算阐明了基于层间滑移的界面铁电性起源。通过扫描开尔文探针显微镜（SKPM）和Dart-SS-PFM技术检测到了双层3R MoS
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的自发极化和铁电开关特性。较大的矫顽电场与先前的报道吻合良好，这是因为微米尺度的单晶MoS
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域具有强钉扎中心。Au/3R MoS
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/Pt器件的性能使其成为新型存储器的有前景候选材料。通过CVD合成的高质量铁电3R MoS
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将推动其他双层或多层铁电过渡金属二硫化物的发展，并增强原子层铁电半导体在现代电子学中的应用。
【文献信息】
H. Jiang, L. Li, Y. Wu, R. Duan, K. Yi, L. Wu, C. Zhu, L. Luo, M. Xu, L. Zheng, X. Gan, W. Zhao, X. Wang, Z. Liu, Vapor Deposition of Bilayer 3R MoS
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with Room-Temperature Ferroelectricity. Adv. Mater. 2024, 2400670.
https://doi.org/10.1002/adma.202400670
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202400670
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海
昂
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