浙大陆俊/潘慧霖，AM！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-09-14 08:30

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水系电池因其高安全性和快速反应动力学而具有吸引力，但H ₂ O的电化学稳定性窗口狭窄限制了其应用。在保持快速反应动力学的同时，拓宽水系电解质的电化学操作窗口是一个巨大的挑战。

在此， 浙江大学陆俊、潘慧霖等人 展示了一种新型有机水混合电解质。该电解质具有可操作的三维分子微异质性，包含富水和贫水区域。通过界面氢键，贫水区域分子地包围了重构的H ₂ O微簇，其不仅抑制了H ₂ O的长程传输，还允许快速且连续的锂离子传输。

结果显示，该种新设计实现了低电压负极与水系电解质的可逆循环，并且电解质具有高达4.5 mS cm ⁻¹ 的高离子导电性。在不同的充放电倍率和低至-20℃的温度下，LiMn ₂ O ₄ ||Li ₄ Ti ₅ O ₁₂ 全电池展示了超过1000个周期的循环稳定性。此外，1Ah软包电池在1C的充放电倍率下经过200个周期后，提供了79.3 Wh kg ⁻¹ 的高能量密度和99.4%的高库仑效率。

图1. 不同电解质的界面化学

总之，该工作证明了水系混合电解质的物理化学属性和电化学稳定性极大地依赖于其微结构。通过向水溶液中引入适当的有机溶剂，例如四氢呋喃（THF），可自发地形成具有相互渗透的富水和贫水区域的独特三维微异质性。该种独特的微水簇允许锂离子无阻碍地传输，同时阻碍了水分子在不同区域间的传输路径，有效抑制了水的还原反应，从而提高了水系混合电解质的电化学稳定性。

此外，作者还研究了不同类型有机溶剂分子，如碳酸丙烯酯（PC）和碳酸二甲酯（DMC）在水系电解质中的行为。研究发现溶剂分子形成分子微异质性的倾向与在相同摩尔比下电解质组分的水系混合电解质的电化学稳定性密切相关。因此，该工作为通过分子可操作的电解质组分设计先进电解质开辟了新的途径。

图2. 不同电解质的软包电池性能

Regulation of Molecular Microheterogeneity in Electrolytes Enables Ampere-Hour- Level Aqueous LiMn2O4||Li4Ti5O12 Pouch Cells, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202405913

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