张华/黄勃龙/朱叶/葛一瑶最新JACS：非常规晶相合金，高效HOR！

催化计 · 公众号 · · 2024-08-21 19:56

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金属纳米材料的晶面调控和晶相工程是调节物理化学性质以及改善金属纳米材料应用的重要策略。但是，如何调整非常规晶相的金属纳米材料的暴露晶面仍然是一个巨大挑战，这个问题阻碍了人们对性能和功能有关的晶面效应的深入研究。

有鉴于此， 香港理工大学朱叶教授、黄勃龙教授、香港城市大学张华教授、北京科技大学葛一瑶等 使用具有非常规六方密堆积（ hcp ， 2H 型）相的 Pd 纳米粒子（称为 2H-Pd ）作为晶种，发展了一种选择性外延生长方法，调节 2H-Pd 晶种之上的二次生长方向，并且得到 Pd@NiRh ，分别得到 2H 相的纳米板（ NPL ）和纳米棒（ NR ），称为 2H-Pd@2H-NiRh NPLs 和 2H-Pd@2H-NiRh NRs 。

本文要点

要点1. 与纯镍相比， 2H-Pd@2H-NiRh NRs 比 2H-Pd@2H-NiRh NPLs 在 2H-NiRh 壳上暴露更多的（ 100 ） h 和（ 101 ） h 晶面。

要点2. 当 2H-Pd@2H-NiRh NRs 用作氢氧化反应（ HOR ）电催化剂，与面心立方（ fcc ）（ fcc-NiRh ）的 NiRh 合金或者 2H-Pd@2H-NiRh NPLs 相比， 2H-Pd@2H-NiRh NR 显示出优异的活性。说明晶面控制在提高非常规晶相金属纳米材料催化性能中起到的关键作用。

要点3. DFT 密度泛函理论计算结果说明 2H-Pd@2H-NiRh NRs 的优异催化活性来自 2H-NiRh 壳表面具有更多的暴露（ 100 ） h 和（ 101 ） h 晶面，这些晶面具有更高的电子转移效率、更合适的 H* 结合能、更强的 OH* 结合能、而且 HOR 的决速步能垒更低。

Xixi Wang, Yiyao Ge*, Mingzi Sun, Zhihang Xu, Biao Huang, Lujiang Li, Xichen Zhou, Shuai Zhang, Guanghua Liu, Zhenyu Shi, An Zhang, Bo Chen, Qingbo Wa, Qinxin Luo, Ye Zhu*, Bolong Huang*, and Hua Zhang*, Facet-Controlled Synthesis of Unconventional-Phase Metal Alloys for Highly Efficient Hydrogen Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08905

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08905

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