苏州大学JACS：介孔碳中空间分离的Cu/Ru位点高效电催化硝酸盐合成氨

催化计 · 公众号 · · 2024-09-01 19:55

正文

电催化讨论群-1： 529627044

废水中的 NO ₃ ^- 对人类健康和生态环境造成严重的影响，电催化还原 NO ₃ ^- 制备 NH ₃ 过程是一条消除硝酸盐并且能够可持续的制备 NH ₃ 的方法，但是电催化还原 NO ₃ ^- 制备 NH ₃ 的过程面临难以在较宽的电化学区间得到高法拉第效率的问题。

有鉴于此， 苏州大学吴张雄教授、楼耀尹副教授等 报道在氮掺杂有序多孔碳载体上构筑空间分离的双金属串联电催化剂，将大量的尺寸超小的 Cu 纳米粒子组装在多孔碳的内部，将少量 Ru 纳米粒子修饰在多孔碳的外表面（ Ru/Cu@NOMC, nitrogen-doped ordered mesoporous carbon ）。

本文要点

要点1. 在电催化还原 NO ₃ ^- RR 反应中， Cu 位点能够快速的将 NO ₃ ^- 转化为吸附的 NO ₂ ^- （ *NO ₂ ^- ）， Ru 位点促进生成活性 *H ，改善 Cu 位点 *NO ₂ ^- 还原为 NH ₃ 的效率。

要点2. 通过 Cu 和 Ru 位点之间的协同效应， Ru/Cu@NOMC 催化剂能够在 -0.1 V 过电势实现高达 100 % 的 NH ₃ 法拉第效率，在 -0.5 V 过电势实现 1267 mmol g ^-1 h ^-1 的产率。由于 Cu-Ru 协同效应和多孔碳限域效应， Ru/Cu@NOMC 催化剂在 500 mV 以 90 % 的 NH ₃ 法拉第效率稳定 156 h 电催化。

要点2. 通过有限元分析和电化学原位 Raman 光谱表征，发现多孔碳能够增强中间体的浓度。

Jia-Jia Zhang, Yao-Yin Lou*, Zhangxiong Wu*, Xiaoyang Jerry Huang, and Shi-Gang Sun, Spatially Separated Cu/Ru on Ordered Mesoporous Carbon for Superior Ammonia Electrosynthesis from Nitrate over a Wide Potential Window, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06657

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06657

电催化讨论群-1： 529627044

光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255