用于高复杂性的特定光电器件的定制有机分子的逆向设计具有巨大的潜力，但尚未实现。当前的模型依赖于专门研究领域通常不存在的大型数据集。
鉴于此，德国于利希研究中心Jianchang Wu博士、韩国蔚山国立科学技术学院Sang Il Seok教授, 卡尔斯鲁厄理工学院Pascal Friederich教授以及亥姆霍兹研究所Christoph J. Brabec教授演示了一个闭环工作流程，该工作流程结合了有机半导体的高通量合成来创建大型数据集和贝叶斯优化，以发现具有适合太阳能电池应用的定制特性的新型空穴传输材料。预测模型基于分子描述符，使研究人员能够将这些材料的结构与其性能联系起来。从最少的建议中确定了一系列高性能分子，并在钙钛矿太阳能电池中实现了高达 26.2%（认证为 25.9%）的功率转换效率。相关研究成果以题为“Inverse design workflow discovers hole-transport materials tailored for perovskite solar cells”发表在最新一期《Science》上。作者通过 Suzuki 耦合合成了超过 149 个分子，训练了器件性能的 ML 模型，并迭代优化了 HTM，以实现前所未有的高达 26.2% 的太阳能电池效率（经认证为25.9%）。所提出的工作流程集成了高通量合成、ML驱动的预测和实验反馈循环：作者选择了与铃木偶联兼容的市售单体；随机分子经过DFT计算以提取描述符（例如HOMO/LUMO、偶极矩）（中间数据库）；使用预测模型贝叶斯优化迭代扩展合成数据库；紧接着高通量合成——使用半自动化平台合成、纯化和表征候选分子；最后在PSC设备中测试合成的分子，并使用数据来完善模型。图1A显示三种类型的数据库：源数据库、中间数据库（DFT计算的分子）和合成数据库（经过实验测试）。DFT计算产生分子描述符（图1B），HT合成、纯化和表征管道（图1C），合成的HTM在具有特定器件结构的PSC中进行测试（图1D），工作流程迭代地集成了ML预测和实验结果（图1E），优化过程以高效HTM结束（图1F）。研究人员从一个包含100万分子的虚拟库开始，使用Kennard-Stone化学多样性算法将其系统地减少到包含101个分子的初始数据集。首先作者根据以下标准选择单体A和B：具有反应性溴和硼酸基团的芳香族部分；避免易于聚合的B单体。然后描述符计算：计算分子特征（芳香性、共轭长度、电子和空间效应）。紧接着微波辅助铃木耦合用于快速合成；两步纯化确保批次质量一致，并通过NMR和紫外-可见光谱进行验证。最后，作者使用合成的HTM制造p-i-n结构PSC。钙钛矿配方包括(CsI)0.05(MAPbBr3)0.17(FAPbI3)0.83。PTAA作为标准化的参考HTM。其中A30（三苯胺衍生物）和B1表现出很强的性能。例外情况（例如，A31B12 > A30B12）表明仅靠化学直觉无法解释所有趋势，因此需要进行机器学习分析。为了揭示结构-性能关系，作者构建了将分子描述符与设备性能联系起来的机器学习模型。首先描述符选择：连续描述符（HOMO/LUMO水平、偶极矩、分子量）优先于分类标签。模型训练主要考虑：选择高斯过程(GP)回归是因为其准确性和不确定性量化；交叉验证证实了模型的稳健性。主要的特点体现在：HOMO能级对准对于电荷提取效率至关重要；特定原子（例如氟）和分子刚性影响传输和钝化。图3A特征分布揭示了 HOMO 能量和分子刚性的重要性。GP 模型准确度指标（MAE、R²）展示了 PCE、Jsc、Voc 和 FF 的预测强度（图1B）。作者通过两次迭代综合和测试活动验证了机器学习模型。第一次迭代：合成并测试了24个分子；六种新HTM的性能优于PTAA参考。第二次迭代：将化学空间扩展至50×19单体组合。PCE值仍然很高，证实了模型的预测能力。个性化设备优化：性能最佳的HTM（例如A1090B769）得到了进一步优化，实现了高达26.2%的PCE和84%的填充因子。图4A–B突出显示贝叶斯选择的PCE不断增加的分子。分子片段描绘了结构多样性（图4C），迭代过程中PCE的改进如图4D所示。个性化优化微调设备性能，创造创纪录的效率（图4E）。研究人员分析了经过训练的模型，以确定关键的分子设计规则。主要发现是HOMO 能级、叔胺、分子刚性和偶极矩。留一法验证证实了该模型预测看不见的 HTM 的能力。在功能洞察方面发现：叔胺（例如三苯胺）可显着提高 HOMO 水平和 PCE。偶极矩和 HOMO-LUMO 间隙进一步改善了性能。图5A的RFM 强调了关键特征：HOMO、纯度和叔胺。机器学习引导的分子设计规则如图5B所示。任务协方差矩阵揭示了 PCE 和设备特性（例如 TRPL）之间的相关性（图5C）。线性回归预测证实了所选特征的重要性（图5D）。本文展示了针对PSC定制的空穴传输材料逆向设计的强大工作流程。通过将高通量合成与基于ML的预测相结合，研究人员实现了：破纪录的26.2%效率。富有洞察力的分子设计规则（例如HOMO优化、叔胺）。适用于其他先进材料的可扩展策略。未来方向主要为多目标优化，将稳定性、毒性和成本作为附加标准。其次是工作流程扩展——将自主设备优化与材料发现相结合，以实现更广泛的应用。
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